中国典型城市大气颗粒物污染与区域源排放特征研究

摘要

本研究论文分析了2001-2004年期间，春、夏、秋、冬各季节采集的能够代表中国某些沙尘源区和重要城市的数千个气溶胶样品，以北京为代表采集的能够覆盖整个北京地区的六十多个地面扬尘样品和中国一些沙尘源区及其传输途径之地采集的多个沙尘土壤样品，全面系统地研究了中国典型城市气溶胶的理化特性和时空分布特征；深入细致地研究了矿物气溶胶的重要来源之一，即地面扬尘的理化特性和空间分布特征；首次提出了一种新的Mg/Al元素示踪法，用于区分和估算北京大气颗粒物污染的主要组成——矿物气溶胶的本地源和外来源；同时还详细研究了气溶胶在中国北方和东部地区长距离传输的机制和特征，并揭示了矿物沙尘气溶胶对城市污染气溶胶，即主要以硫酸盐和硝酸盐为主的城市二次污染气溶胶的重大影响。此外，还通过全面系统地调研、收集2005年北京周边五省市区域污染源活动水平基础数据，研究了该区域污染源排放特征和各污染物年排放量。 研究结果表明，矿物气溶胶是北京大气颗粒物中最重要的成分之一，且表现出强烈的季节变化。元素比值Mg/Al是一种区分北京地区矿物气溶胶本地源与外来源的有效元素示踪体系，矿物气溶胶外来源的贡献量冬季和春季远高于夏季和秋季。在春季TSP中达62％，PM2．5中达76％；在冬季TSP中占69％，PM2．5中占45％。相比之下，在夏季和秋季，仅占到约20％。矿物沙尘气溶胶与城市二次污染气溶胶之间存在着很好的相关性，并对它们的形成，特别是硫酸盐、硝酸盐和铵盐的形成有着重大的影响。来自交通活动和建筑活动的地面扬尘，是北京大气颗粒物污染的重要来源之一。矿物气溶胶、二次无机气溶胶和有机气溶胶是气溶胶的三个重要组成部分，在中国北方和东部地区表现出重要的空间分布。气溶胶在中国北方和东部地区长距离传输中，矿物气溶胶的浓度随传输距离的增加而减少，二次无机气溶胶和有机气溶胶却随传输距离的增加而出现不同程度的增加。沙尘暴不仅携带了大量的矿物沙尘，而且还携带了二次无机气溶胶和有机气溶胶，并对广大的下游地区产生重要的影响。 北京周边五省市区域污染源2005年共向大气排放PM10为328．9×104t，SO2为440．1×104t，NOx为390．1×104t，CO为1043．9×104t，VOC为460．0×104t，NH3为192．0×104t。工业点源和交通扬尘对PM10的贡献最大，电厂源对SO2的贡献最大，机动车排放对NOx、CO和VOC的贡献最大，牲畜和农田施肥对NH3的贡献最大。河北省对PM10、SO2、NOx、VOC和NH3的贡献最大，山西省次之，随后依次为内蒙古自治区、天津市，北京市贡献最小；对CO，河北省贡献最大，随后依次为山西省、天津市、北京市，内蒙古自治区贡献最小。

目录

文摘

英文文摘

序言

第一章综述

1.1引言

1.2气溶胶的研究现状

1.2.1气溶胶的理化特性

1.2.2气溶胶的源解析

1.2.3气溶胶对全球环境变化的影响

1.2.4矿物气溶胶表面的多相复合反应机制

1.3污染源排放清单研究现状

1.3.1污染源物排放量的计算

1.3.2源清单不确定性分析

1.4本文研究的主要内容

1.5本文研究的创新点

第二章实验部分

2.1样品采集

2.1.1气溶胶样品

2.1.2土壤样品的采集

2.2样品分析

2.2.1质量浓度分析

2.2.2元素分析

2.2.3水溶性离子分析

2.2.4元素碳和有机碳分析

2.3污染气体与气象数据的收集

2.4.污染源活动水平基础数据的收集

2.4.1污染源的分类

2.4.2活动水平基础数据的收集

2.5专家问卷和企业咨询调查

本章图表清单

第三章北京矿物气溶胶及其对二次污染气溶胶的影响

3.1采样与分析

3.2结果与讨论

3.2.1矿物气溶胶是城市大气颗粒物的重要组分之一

3.2.2矿物气溶胶对硫酸盐气溶胶形成的影响

3.2.3矿物气溶胶对硝酸盐气溶胶形成的影响

3.2.4矿物气溶胶对铵盐气溶胶形成的影响

3.3结论

本章图表清单

第四章北京地面扬尘的理化特性及其对大气颗粒物污染的影响

4.1采样和分析

4.2结果与讨论

4.2.1地面扬尘的元素特性

4.2.2地面扬尘的离子特性

4.2.3地面扬尘组分的来源分析

4.2.4地面扬尘对矿物气溶胶的贡献

4.2.5地面扬尘对污染气溶胶的贡献

4.3结论

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第五章中国北方和东部地区气溶胶的特性及其长距离传输机制

5.1采样与分析

5.2结果与讨论

5.2.1中国北方和东部地区气溶胶的长距离传输

5.2.2中国北方和东部地区气溶胶的空间分布

5.2.3矿物气溶胶对二次无机气溶胶、有机气溶胶和二次有机气溶胶的影响

5.2.4北京气溶胶组分的源解析

5.3结论

本章图表清单

第六章北京周边五省市区域源排放量研究

6.1方法

6.1.1污染源活动水平基础数据的收集

6.1.2污染物排放量的估算

6.1.3源清单不确定性专家问卷咨询和企业抽样调查

6.2结果与讨论

6.2.1污染物排放量

6.2.2污染物排放量的空间分布

6.2.3不确定性分析

6.3结论

本章图表清单

第七章结论与展望

7.1结论

7.2展望

参考文献

致谢

本人博士后研究期间发表的学术论文