基于倾斜光纤光栅表面等离子体共振的光纤生物化学传感器

摘要

生物医学和环境化学是21世纪的两个重要研究领域，上述领域的发展也催生了一系列新功能性传感器的研究与开发。其中结合了物理、生物、化学和信息技术等多门学科的知识的生物化学传感检测器件与系统，为生物医学和环境化学(包括临床诊断、环境监测、食品等)提供了多种物理量、生物量和化学量的精确检测和分析数据。在生物化学传感体系中，传感器的特异性、重复性、检测灵敏度以及检测时间尤为重要。近年来，由于光纤本身具有可弯曲、体积小巧、耐腐蚀、抗电磁干扰、多点复用等众多优势，使得光纤传感器的研究越来越被关注。通过灵巧的结构设计与功能材料修饰，光纤生物化学传感器无论在实验测试还是野外测量，均展示出极大的发展潜力。倾斜光纤光栅表面等离子共振(Surface pasmon resonance, SPR)技术由于具有高折射率分辨率、高折射率灵敏度、温度自校准的突出特点，在生物、化学、医学等领域受到越来越多研究者们的关注。本文是围绕倾斜光纤光栅SPR传感器，主要做了如下工作：　　1.设计研制了倾斜光纤光栅SPR高灵敏度免标记的雌激素17β?Estrodiol(E2)传感器。金膜表面修饰了特异性修饰膜巯基-聚乙二醇-脱硫生物素(Thiol-PEG-Desthiobiotin，SH-PEG-DTB)交联剂，SH可以与金结合，DTB能够特异性地结合链霉亲和素(Streptavidin，STV)与E2的缀合物(STV-E2)，DTB与STV-E2之间的结合可以通过十二烷基硫酸钠(Sodium dodecyl sulfate，SDS)溶液解离，我们最终实现了对E2雌激素的免标记、高灵敏检测，检出限低至10ng/L，检测时间为400s。　　2.设计研制了膜厚调制型倾斜光纤光栅SPR过氧化氢(H2O2)和血糖(D-glucose)传感器。H2O2腐蚀光纤表面银纳米镀膜，破坏SPR激发条件，使SPR衰减包络逐渐减弱。通过检测SPR衰减包络变化速率，可以精确获得H2O2的浓度和对应的D-glucose含量(在人体血清中加入定量葡萄糖氧化酶，其催化待测D-glucose产生H2O2)。实验结果表明，该传感器H2O2检出限可达0.2μg/L，检测时间20min，而且我们还测定了人体血清中D-glucose(0 mM-12 mM)的浓度，检测结果与传统电化学方法有很好的一致性，验证了膜厚调制作为一种新的检测方法的可行性。　　3.设计研制了镀钯(Palladium，Pd)大角度倾斜光纤光栅SPR氢气(Hydrogen，H2)传感器。该光纤光栅内部倾斜角度为23°，可实现有效折射率低于1.0的包层模激发，通过纳米金镀膜，可在空气环境下实现SPR的高效率激发。通过在金膜表面进一步镀Pd膜，实现传感器对H2的特异性敏感响应。基于理论优化和实验验证，当金膜厚度和Pd膜厚度分别为30nm和7nm时，光纤SPR传感器可实现在0和1.7％的H2浓度变化范围内的线性响应输出，H2检出限为380ppm，并得到了氢化钯介电常数与H2浓度之间内在的关系。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 生物化学传感器的研究背景

1.2 表面等离子体共振（SPR）传感器

1.2.1 SPR概念

1.2.2 SPR传感器激发方式

1.2.3 光纤SPR传感器

1.3 倾斜光纤光栅SPR生物化学传感

1.3.1 倾斜光纤光栅SPR生物化学传感器

1.3.2 基于倾斜光纤光栅SPR的液体生物化学传感

1.3.3 基于倾斜光纤光栅SPR的气体生物化学传感

1.4 本文的主要研究内容以及创新之处

1.4.1 主要研究内容

1.4.2 创新之处

第二章 倾斜光纤光栅SPR的理论、制作方法及其基本特性

2.1 引言

2.2 倾斜光纤光栅SPR相关理论

2.2.1 倾斜光纤光栅理论分析

2.2.2 倾斜光纤光栅SPR相关理论

2.3 倾斜光纤光栅SPR解调方法

2.4 倾斜光纤光栅SPR器件制作

2.4.1 光栅刻写

2.4.2 光纤镀膜

2.5 倾斜光纤光栅SPR折射率响应

2.5.1 体折射率响应特性

2.5.2 面折射率响应特性

2.6 倾斜光纤光栅SPR温度影响

2.6.1 温度对水中倾斜光纤光栅SPR的影响

2.6.2 温度对空气中倾斜光纤光栅SPR 的影响

第三章 倾斜光纤光栅SPR雌激素免标记检测

3.1 引言

3.2 材料和仪器准备

3.3 雌激素免标记检测

3.3.1 雌激素检测的过程

3.3.2 实验装置图

3.3.3 雌激素检测结果

3.4 本章小结

第四章 倾斜光纤光栅SPR过氧化氢和血糖传感器

4.1 引言

4.1.1 过氧化氢和血糖检测背景

4.1.2 膜厚对SPR的影响

4.1.3 检测技术与检测对象的结合

4.2 膜厚变化对倾斜光纤光栅表面等离子体共振的影响

4.2.1 模拟结构与参数

4.2.2 模拟结果

4.3 材料准备和方法

4.3.1 材料和设备准备

4.3.2 传感结构和原理

4.4 实验结果与讨论

4.4.1 银镀膜的初始厚度与表面形貌腐蚀变化

4.4.2 过氧化氢的检测

4.4.3 人体血糖的检测

4.5 本章小结

第五章 倾斜光纤光栅SPR氢气传感器

5.1 引言

5.2 钯和氢气的相互作用

5.3 大角度倾斜光纤光栅SPR

5.3.1 大角度倾斜光纤光栅SPR光谱

5.3.2 大角度倾斜光纤光栅SPR端反探头

5.4 大角度倾斜光纤光栅SPR相关模拟结果

5.4.1 结构与参数

5.4.2 SPR包层模式EH模式模场分布

5.5 优化金膜和钯膜在大角度倾斜光纤光栅上的厚度

5.5.1 优化钯膜的厚度

5.5.2 优化金膜的厚度

5.6 实验传感器准备与检测装置

5.6.1 实验准备与分析

5.6.2 实验装置

5.7 实验结果与讨论

5.8 本章小结

第六章 总结与展望

6.1 总结

6.2 展望

参考文献

英文缩略语表

插图目录

在读期间的科研成果

致 谢