可见光响应型TiO2-SiO2/C的制备、表征及光催化性能的应用

摘要

以TiO2为代表的光催化技术基于稳定性好、无二次污染等特点，被认为是一种理想的处理环境污染的方法，也是解决全球能源危机的一个重要途径。而TiO2的光催化活性低，太阳能利用率低等缺点，限制其实际应用。在此背景下，研究和开发新型高效、太阳能利用率高的光催化材料，具有重大的现实意义和实用价值。　　本课题以钛酸丁酯和正硅酸乙酯为主要原材料，L-异亮氨酸为碳源和耦联剂，通过蒸发诱导自组装法制备出高活性、可见光响应型TiO2-SiO2/C复合光催化剂，并将其应用于光催化降解有机废水和含铀废水中。采用XPS、UV-Vis、XRD、TEM、BET、FT-IR一系列表征方法，分析C、Si共掺杂对复合光催化剂的元素组成、禁带宽度、晶体结构、形貌、孔径大小等的影响，探讨TiO2-SiO2/C的形成机理；研究不同的工艺条件对光催化性能的影响，优化其工艺参数，从而获得一种高效、绿色的光催化处理工业废水技术。研究结果如下：　　1）TiO2-SiO2/C复合光催化剂的形成机理：部分C取代TiO2晶格中部分O的位置，形成Ti-C键及Ti-O-C；另外部分C包覆在TiO2、SiO2外层，形成多孔碳覆盖在颗粒表面。掺入的Si主要通过化学键与TiO2联接生成Ti-O-Si键；另外，少部分为无定型SiO2聚集在TiO2晶界周围。表征结果分析样品的禁带宽度为2.79eV；粒径大小为4.69nm；比表面积为529.46 m2g-1；经600℃高温热处理后样品仍保持锐钛矿相；　　2）光催化降解罗丹明B，考察C掺杂量、pH值、焙烧温度对光催化性能的影响，并结合表征对结果进行分析。还考察了稳定性及投放量对光催化效率的影响。实验结果表明，经可见光照射80min后，C掺杂量为0.4，pH值为1.5，温度为450℃，用量为0.05g时，样品的降解率达到最高为90.46%；循环六次使用后，降解率仍保持在89-90%，说明样品稳定性良好；　　3）光催化还原铀酰离子，考察溶液pH值、震荡时间、反应温度、投放量对铀酰离子去除率的影响，并表征分析讨论铀酰离子溶液的去除率是否为光催化还原反应。XPS表征分析经光催化反应后铀酰离子溶液中的U(VI)离子首先被吸附，然后经光催化被还原成 U(IV)。实验结果表明，溶液pH值为6，震荡时间为30min，投放量为1.0g，去除率达到最高为96.7%。

目录

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第1章 绪论

1.1 引言

1.2 二氧化钛光催化剂简介

1.3 提高二氧化钛光催化性能的方法

1.4 二氧化钛的制备方法

1.5 研究的主要内容及创新点

第2章TiO2-SiO2/C光催化剂的制备及形成机理

2.1 主要实验仪器设备与试剂

2.2 样品的制备过程

2.3 样品的表征方法

2.4 结果与讨论

2.5 TiO2-SiO2/C样品形成机理的讨论

2.6 本章小结

第3章 TiO2-SiO2/C光催化降解罗丹明B的研究

3.1 样品的制备

3.2 样品光催化降解罗丹明B性能的测试实验

3.3 结果与讨论

3.6 本章小结

第4章 TiO2-SiO2/C光催化还原铀酰离子的研究

4.1 样品的制备

4.2 样品光催化还原铀酰离子性能的测试实验

4.3 结果与讨论

4.4 XPS表征与分析

4.5 本章小结

第5章 结论

致谢

参考文献

附录