生物成因气溶胶的时空特征、来源及其环境意义:以极地海洋边界层含硫气溶胶和城市蛋白质气溶胶为例

摘要

生物成因气溶胶是大气气溶胶的一个重要组成部分，通过散射和吸收太阳辐射以及作为冰核(IN)和云凝结核(CCN)而影响全球气候变化，并对大气化学和物理过程有着潜在的影响；在大气中的扩散、传播会引发人类的急慢性疾病和动植物疾病。本论文从以下两个方面对生物成因气溶胶进行调查研究，第一到第六章着重探讨与气候变化密切相关的极地海洋边界层生物成因硫溶胶，第七章探讨与人体健康相关的城市生物气溶胶。
　　 海洋边界层含硫气溶胶对全球硫生物地球循环以及大气环境和气候变化有着重要的影响。海洋生物排放的二甲基硫(DMS)经海洋与大气边界层进入大气，被氧化生成甲基磺酸(MSA)和SO42-，促进酸雨和云凝结核的生成，对气候变化有着重要影响。
　　 本文对中国第三次北极、中国第24次和26次南极以及中国近海科学考察航线上气溶胶样品中的MSA、Nss-SO42-、金属元素、水溶性离子进行测定，结合气团轨迹反演、源区影响因、叶绿素浓度、SO2数据、气象数据以及文献中其它海域含硫气溶胶的数据，对海洋边界层含硫气溶胶的浓度分布特征和来源及其环境意义进行了讨论。所得数据更新了近年来海洋含硫气溶胶的浓度分布变化，探讨年际变化的原因；横跨南北半球大范围长时间的采样分析，总结出影响海洋边界层含硫气溶胶的主要因素。主要结论如下：
　　 (1)中国南北极和近海科学考察航线上海洋边界层含硫气溶胶中MSA的浓度比之前相同海域观察到的结果都高，且北半球的浓度明显高于南半球。海表温度升高使得海洋生产力提高是重要的影响因素。而Nss-SO42-浓度在靠陆地较近海域浓度增加明显，其他海域变化不大。
　　 (2)北半球海洋气溶胶中MSA的浓度分布有差异，西北太平洋海域的白令海气溶胶中MSA浓度相对偏高；南半球MSA分布较均衡，南大洋海域稍高。
　　 (3)随着全球气候变暖，夏季海冰面积及厚度下降使得开阔洋面增加，藻类大面积生长，海气交换作用增强，浮游植物释放的有机硫化物大大增加，是造成北冰洋气溶胶中MSA的浓度高于往年，南大洋MSA浓度偏高的主要原因。
　　 (4)大气中氮氧化物浓度的增加会提高DMS的氧化效率，具有高浓度NOx的污染气体会使大气中MSA的浓度呈现高值，这成为影响中国近海和东亚海域气溶胶中MSA浓度的原因之一。
　　 (5)气溶胶中Nss-SO42-在远洋海域浓度很低，且和MSA存在正相关的关系，特别是南大洋，说明海洋生物排放是它们共同的主要来源；靠近内陆的海区气溶胶中Nss-SO42-的浓度高，和MSA之间没有明显的联系，陆地人为污染产生的硫氧化物的长距离传输是主要影响因素。
　　 (6)火山爆发释放大量的SO2会被氧化转化成硫酸盐气溶胶，对周边区域气溶胶中Nss-SO42-浓度有很大的影响。北极考察采样其间，美国阿拉斯加Kasatochi火山爆发导致北冰洋海域Nss-SO42-浓度显著增大。
　　 (7)降水和大风的天气条件对气溶胶中颗粒物有很强的冲刷和搅混作用，会大大稀释含硫气溶胶的浓度。
　　 第7章对城市大气生物气溶胶进行了初步调查。大气颗粒物中的生物成分会对人体健康产生重要影响，造成过敏性疾病和呼吸系统的问题。大气中总蛋白的含量常被作为生物气溶胶的广义指标。本论文采集了合肥地区PM10气溶胶样品，分析其中的总蛋白的含量，结合金属元素、水溶性离子的浓度以及气象条件，讨论蛋白气溶胶的浓度变化特征及影响因素。
　　 合肥地区PM10气溶胶中总蛋白的含量为2.08-36.71μgm-3，平均浓度为11.42μg m-3。研究发现：(1)气溶胶总蛋白的含量和大气污染指数(API)以及大气平均可见度(VV)显著相关，表明人为源和/或地壳源影响气溶胶中蛋白含量。(2)合肥地区蛋白气溶胶有明显的季节性变化特征，雨季时浓度低，而干季和雾天蛋白气溶胶含量相对高。(3)进一步对干季没有雾天的气溶胶中总蛋白的浓度分析后发现，其与水溶性离子K+和NO3-显著相关，说明人为污染和生物质燃烧可能是造成这个时期生物气溶胶含量高的主要原因。