纳米金刚石中NV色心的制备与量子调控研究

摘要

NV色心是金刚石中一个氮原子(N)替位杂质和一个近邻碳原子空位（V）组成的点缺陷，它是单自旋量子比特，可以通过光学和磁共振方法在室温下实现自旋极化和调控。近年来NV色心在量子信息、纳米尺度高灵敏度物理量探测、生物成像、量子光学等领域受到研究人员的广泛重视并取得诸多重要进展。本论文的主要研究工作涉及以下几个方面:搭建用于实现NV色心的发光光谱、单色心成像、单光子源确认等光学特性表征的扫描共聚焦系统。结合完善的微波与射频等系统实现了单个色心自旋操控，研究了NV色心量子比特的相干性等特性。在样品制备方面，我们提出了一种基于退火-氧化过程实现纳米金刚石中NV色心制备的方法。相比较于传统方法，该方法具有高效、绿色、高质量和省时等特点。另一方面我们进行了表面自旋对纳米金刚石中NV色心自旋弛豫作用的统计关联研究，通过实验结果与理论计算的分析，我们得出了纳米金刚石表面自旋的浓度，并探讨了NV色心自旋弛豫受表面自旋影响的规律。
　　本文主要包括以下几个部分:
　　1.第一章为绪论部分。首先介绍金刚石和其中的NV色心。NV色心电子自旋作为室温下优异的量子比特可用于量子计算等领域的研究。NV色心是室温下稳定的单光子源，可以用于量子信息领域。由于NV色心大小在原子尺度，并且能感知周围磁场、电场、温度等物理量，NV色心近年来被广泛用作纳米尺度的高灵敏度探针。
　　2.第二章为NV色心基本性质与量子调控介绍。在这一章我们首先对NV色心的物理结构、发光光谱、能级结构、自旋极化机制等做介绍，而后使用扫描共聚焦系统实现单个NV色心的成像与荧光光谱和单光子特性等测量。通过测量和分析单个NV色心在不同激发光强下的二阶关联函数曲线，我们对NV色心的光物理特性进行了研究。使用外加微波我们实现了NV色心自旋量子比特的操控。首先实现了单个色心的连续波-光探测磁共振测量和脉冲-光探测磁共振测量。通过光探测磁共振谱可以得到NV色心的能级结构和NV色心与核自旋耦合的精细能级结构信息。我们做了单色心量子比特的脉冲微波实验表征，包括拉比震荡、Ramsey条纹、自旋回波（测量T2）和T1的测量等，这些实验的实现表明我们实现了NV色心自旋量子比特的相干特性表征。最后以CPMG序列为例介绍了实现NV色心中心自旋与自旋噪声解耦的动力学解耦序列，以及实现暗电子自旋（核自旋）探测与操纵的电子-电子双共振（电子-核双共振）实验。这其中穿插了使用动力学解耦序列和双共振序列实现自旋探测的原理与研究进展介绍。
　　3.第三章介绍了与我们工作相关的NV色心研究进展。首先介绍使用NV色心实现纳米尺度的高灵敏度磁场、电场、温度、机械振子运动与应力测量的基本原理与研究进展;其次简单介绍NV色心在量子信息领域的重要研究进展;最后介绍近几年出现的其它材料中类似于NV色心的可以实现量子信息研究的体系，包含SiC中的点缺陷与YAG晶体中的稀土粒子。
　　4.本章主要介绍通过退火方法制备纳米金刚石中的NV色心。首先介绍不同类型金刚石样品的NV色心制备方案，由于浅层色心在NV色心实际研究与应用中的重要地位，对浅层色心的制备方法和进展做了介绍。对于纳米金刚石中NV色心的制备，我们提出了一种通过直接退火制备纳米金刚石中NV色心的新方法。研究实验中常用的纳米金刚石多为HPHT金刚石，其N浓度在百ppm量级，然而这种直接购买得到的纳米金刚石含有NV色心的比例仅为1％。我们发现纳米金刚石经过高温退火后含有NV色心的比例有显著的提高，这是因为高温退火使得纳米金刚石中本身存在的空位向N替位移动从而形成NV色心。这个结果证明可以利用纳米金刚石中本身存在的N替位和空位经过退火的方法产生NV色心而无需借助于高能粒子注入。实验结果证明退火后含有NV色心的纳米金刚石比例较退火前最优提高了近10倍，且形成的色心多为单色心。ODMR谱证实该方法制备的NV色心适用于磁场探测领域的应用。这种制备NV色心的方法具备高效、绿色、高质量和省时等特点，该方法也为块材样品中NV色心的制备提供参考。基于该方法制备的NV色心，我们实验室完成了NV色心到单层石墨烯的共振能量转移研究并实现了一种光纤集成的磁力计。
　　5.本章介绍了表面自旋对NV色心自旋弛豫作用的统计关联研究。由于金刚石表面自旋的存在（位于金刚石表面的悬键等），当NV色心接近于金刚石表面时其横向弛豫时间和纵向弛豫时间会有明显下降。同样的原因，纳米金刚石中NV色心的弛豫时间明显小于同样浓度的块材样品中NV色心的弛豫时间。随着人们利用NV色心向实现金刚石外界物理量探测扩展，表面自旋对NV色心弛豫的影响及背后的物理机制是近几年的研究热点。首先我们测量了72个单个NV色心的T1和T2，随后根据表面自旋对NV色心弛豫影响的球形模型对实验结果进行了拟合，最后根据拟合结果得出表面自旋浓度。拟合结果证明纳米金刚石表面自旋的浓度远高于近期报道的块材样品表面自旋浓度。相比较于块材金刚石，由于纳米金刚石较差的晶体质量等原因，这个结果是合理的。希望我们的研究工作对基于纳米金刚石中NV色心的高灵敏度探测工作提供帮助。
　　6.对本文主要工作做了总结并对今后的研究工作做了展望。

目录

声明

摘要

插图

第1章 绪论

1．1 金刚石及色心

1．2 量子计算

1．3 基于量子比特的纳米尺度高灵敏度测量

1．4 选题的意义及研究内容

第2章 金刚石NV色心的基本性质与量子调控

2．1 NV色心简介

2．1．1 NV色心的结构

2．1．2 NV色心的光谱

2．1．3 NV色心的能级结构与自旋极化机制

2．2 单光子源与单个NV色心的探测

2．2．1 单光子源和二阶关联函数

2．2．2 基于金刚石中单光子源的性质与应用

2．2．3 单个NV色心的探测和光物理特性研究

2．3 基于NV色心自旋的基本调控实验

2．3．1 实现自旋调控实验的微波射频系统

2．3．2 NV色心基本调控实验

2．4 总结

第3章 NV色心研究进展

3．1 基于NV色心的高灵敏度探测

3．1．1 高灵敏度磁场探测

3．1．2 高灵敏度电场探测

3．1．3 高灵敏度温度探测

3．1．4 NV色心与机械振子耦合实现机械振子应力与运动测量

3．1．5 NV色心实现电子自旋和核自旋探测

3．2 基于NV色心的量子信息处理

3．3 实现量子信息处理的其它固态量子体系

3．3．1 应用于量子信息领域中的固体及其点缺陷具备的特性

3．3．2 近期报道的应用于量子信息领域的其它晶体中的量子体系

3．4 总结

第4章 纳米金刚石中NV色心的退火制备

4．1 简介

4．1．1 纳米金刚石中的NV色心

4．1．2 金刚石NV色心的传统制备方法

4．2 实验与结果部分

4．2．1 实验中使用的仪器及表征手段

4．2．2 纳米金刚石的表面纯化

4．2．3 利用金刚石内本身存在的N替位和空位退火制备NV色心

4．2．4 单色心的探测以及作为直流磁场磁力计的性能研究

4．2．5 纳米金刚石中NV色心的其它应用研究

4．3 结论

第5章 表面自旋对NV色心自旋弛豫作用的统计关联研究

5．1 简介

5．2 实验部分

5．3 理论分析

5．4 数值模拟结果与实验数据的对照与讨论

5．5 关于近期报道的金刚石表面自旋的讨论

5．6 结论

5．7 展望

5．7．1 样品选择

5．7．2 技术提高

5．7．3 实现对表面自旋的操控

第6章 总结与展望

参考文献

致谢

在读期间发表的学术论文与取得的研究成果