催化转化纤维素、半纤维素及其衍生物制备液态烷烃的研究

摘要

日益严重的环境问题迫使人类研究开发可再生清洁能源。生物质资源是地球上最丰富的可再生清洁能源，农作物和林业资源中均含有大量的木质纤维素类生物质。木质纤维素类生物质可在催化剂作用下转化为液体燃料和高附加值化学品，有效缓解当前的环境问题和能源紧缺。近年来，木质纤维素的转化技术受到国内外学者的广泛关注。随着科学技术的发展，生物质能源展现出了良好的发展潜力。
　　本文研究了从生物质资源及其衍生物制备液态烷烃的转化技术，所做的实验研究如下:
　　1.生物质衍生物糖类制备液态烷烃的研究
　　在双相反应体系中，用一步法将葡萄糖和山梨糖醇催化转化为液态烷烃。研究发现，这一反应过程要经历多步脱水反应，脱水反应为该转化过程的控制步骤。在实验中确定了较佳的反应条件:山梨糖醇用量0.1g，催化剂Ir-ReOx/SiO2用量0.03g，催化剂HZSM-5用量0.03g，反应温度T=170℃，反应氢压P=7MPa，在这一反应条件下反应24小时后，己烷产率为18％。
　　2.生物质秸秆制备液态烷烃的研究
　　在催化转化玉米秸秆的反应过程中，先要将玉米秸秆水解成单糖，这样才能进行下一步的加氢反应和脱水反应。在实验中选用固体强酸催化剂多聚甲醛和对甲苯磺酸的共聚物对生物质秸秆进行水解。水解获得的糖类在双相反应体系中催化转化，最终得到液态烷烃。通过实验确定的较佳反应条件为:玉米秸秆用量0.1g，催化剂多聚甲醛和对甲苯磺酸的共聚物用量0.05g，催化剂Ir-ReOx/SiO2用量0.03g，催化剂HZSM-5用量0.03g，反应温度T=170℃，反应氢压P=7MPa。在这一反应条件下反应24小时后的烷烃产率为8.3％。
　　3.生物质衍生物糠醛制备液态烷烃的研究
　　生物质衍生物糠醛和丙酮通过羟醛缩合反应制备长链烷烃是一种重要的生物质资源利用方式。糠醛和丙酮的反应产物4-(2-呋喃基)-3-丁烯-2-酮（糠叉丙酮）在双相反应体系中脱水加氢，得到了长链烷烃辛烷。通过实验确定的较佳反应条件为:反应温度T=250℃、加氢催化剂Ir-ReOx/SiO2用量为0.06g，脱水催化剂HZSM-5的用量为0.06g，反应状态氢压为7MPa。在这一条件下反应9小时后，辛烷产率为11.5％。
　　实验结果表明，双相反应体系可将糖类、糠醛和生物质秸秆等物质转化为液态烷烃。原料在双相反应体系中经过一系列的水解、加氢和脱水等反应后，最终生成了液态烷烃，实现了生物质资源的有效转化。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 生物质资源的应用前景

1．2 生物质资源的主要组成

I．2．1 纤维素

1．2．2 木质素

1．2．3 半纤维素

1．3 生物质能源主要转化利用技术

1．4 液态烷烃的重要作用

1．5 催化转化生物质制备液态烷烃

1．5．1 催化转化糖类和生物质秸秆制备液态烷烃

1．5．2 催化转化糠醛和丙酮制取长链烷烃

1．6 本文选题意义及主要研究内容

第二章 催化剂制备及表征

2．1 催化剂制备

2．2 催化剂表征

2．2．1 分析测试仪器

2．2．2 催化剂表征方法

2．2．3 催化剂表征结果

第三章 实验部分

3．1 实验材料

3．2 实验装置和实验步骤

3．2．1 实验装置

3．2．2 转化山梨糖醇的实验步骤

3．2．3 转化生物质秸秆的实验步骤

3．2．4 转化糠醛的实验步骤

3．3 测试分析方法

3．3．1 实验原料的组分分析

3．3．2 反应产物的测试分析

3．4 实验结果的计算公式

第四章 催化转化糖类和生物质原料制备液态烷烃

4．1 引言

4．2 葡萄糖加氢转化为糖醇

4．3 反应条件对己烷产率的影响

4．3．1 反应时间对己烷产率的影响

4．3．2 反应温度对己烷产率的影响

4．3．3 反应氢压对己烷的产率的影响

4．4 HZSM-5在反应中的作用

4．5 制备己烷过程中的反应路径

4．6 以生物质秸秆为原料制备液态烷烃

4．6．1 催化转化木糖制备戊烷

4．6．2 催化转化生物质秸秆制备液态烷烃

4．7 本章小结

4．7．1 主要结论

4．7．2 存在问题

第五章 催化转化生物质衍生物糠醛制备液态烷烃

5．1 引言

5．2 糠醛与丙酮的羟醛缩合反应

5．2．1 反应温度对羟醛缩合反应的影响

5．3 制备辛烷的反应过程

5．3．1 从糠叉丙酮制备辛烷

5．3．2 反应温度对辛烷产率的影响

5．3．3 催化剂使用量对辛烷产率的影响

5．4 本章小结

第六章 结论和展望

6．1 本文的结论及创新点

6．2 研究展望

参考文献

致谢

在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果