复合颗粒催化剂的制备及在印染废水氧化脱色中的应用

摘要

选择粉末活性炭，粉末氧化铝和凹凸棒为载体原料，硝酸铜为催化剂，通过浸渍焙烧的方法制备复合颗粒催化剂。借助红外光谱分析和扫描电镜分析方法对复合颗粒催化剂进行表征，同时，将复合颗粒催化剂与不同氧化剂联合使用，对酸性大红模拟印染废水进行处理，探讨复合颗粒在不同催化氧化体系下对酸性大红的降解机理。在此研究的基础上，对实际印染废水进行处理，考察了pH、催化剂投加量、氧化剂投加量等因素对印染废水中色度和COD去除效果的影响。另外，还研究了复合颗粒催化剂的再生性能和重复利用性能。　　通过对本课题的研究，得到以下结论：　　1.通过正交实验确定复合颗粒原料的配比（质量比）为：粉末凹凸棒：粉末活性炭：粉末氧化铝=10:2:1。由单因素实验确定制备复合颗粒催化剂的的最佳条件为：活性组分浓度为0.8 mol/L，焙烧温度为600℃，焙烧时间为2.5 h。　　2.以偶氮染料酸性大红为模拟印染废水，在不同的催化-氧化体系下，分别得到不同的降解过程：在催化-过氧化氢体系中，过氧化氢在复合颗粒催化剂的作用下，生成了强氧化剂羟基自由基，酸性大红的-N=N-键经过羟基自由基氧化后先断裂。然后-C-C-、-C=C-以及苯环逐渐断裂，生成新的小分子有机物。在催化-臭氧体系降解过程中，复合颗粒催化臭氧产生·OH，先攻击-N=N-键，又在臭氧协同氧化作用下，将-C-C-和-C-N-键以及苯环逐渐氧化为小分子有机物，其中氮元素主要转化成氮气。　　3.在催化-过氧化氢体系中，当反应温度为60℃，pH=4，氧化剂投加量为80 mL/L，催化剂投加量为40 g/L，反应时间60分钟，实际印染废水的色度和COD去除率分别可达95％和82%。复合颗粒催化剂在使用10次后，COD的去除率降低到64%，但对色度仍然具有较高的去除效果。在催化-臭氧体系中，当pH=9，催化剂投加量为20 g/L，臭氧浓度为55 mg/L，反应时间为50分钟，实际印染废水的色度和COD去除率分别达到95%和60%。复合颗粒催化剂在使用10次后，色度及COD去除率分别为93%和59%，仍具有较高的催化效果。　　4.建立不同体系下的表观动力学模型，在催化-过氧化氢体系下，非均相催化氧化的表观动力学方程为：V=-(dc/dt)=0.936E0.16F0.425。根据动力学方程可以看出，反应速率与过氧化氢投加量和催化剂投加量呈正相关。在臭氧体系下，非均相催化氧化的表观动力学方程为：V=-(dc/dt)=3.18E0.215F0.131，由方程可以看出，反应速率与臭氧浓度和催化剂投加量均呈正相关。

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第一章 前言

1.1 印染废水处理现状

1.2 非均相催化氧化体系

1.3 研究目的、内容以及技术路线

第二章 复合颗粒催化剂的制备及表征

2.1 引言

2.2 本章研究主要内容

2.3 实验材料

2.4 实验方法

2.5 实验结果与讨论

2.6 复合颗粒催化剂的表征

2.7 本章小结

第三章 非均相催化氧化模拟印染废水脱色机理研究

3.1 引言

3.2 本章研究主要内容

3.3 实验材料

3.2 分析方法

3.3 实验内容

3.4 实验结果与讨论

3.5 酸性大红降解机理

3.6 本章小结

第四章 非均相催化过氧化氢氧化实际印染废水

4.1 引言

4.2 本章研究主要内容

4.3 实验材料与仪器

4.4 分析方法

4.5 实验内容

4.6 结果与讨论

4.7 催化过氧化氢氧化实际印染废水机理

4.8 本章小结

第五章 非均相催化臭氧氧化实际印染废水

5.1 引言

5.2 本章研究主要内容

5.3 实验材料与仪器

5.4 分析方法

5.5 实验内容

5.6 结果与讨论

5.7 催化臭氧氧化实际印染废水机理

5.8 本章小结

第六章 催化氧化印染废水表观动力学研究

6.1 引言

6.2 实验原理和过程

6.3 本章小结

第七章 总结与展望

7.1 总结

7.2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表论文及其他成果

致谢