活性体系非平衡动力学若干问题的理论研究

摘要

近些年来，活性粒子体系统计动力学行为的研究已经引起了人们广泛的关注，已经成为化学、物理以及生物等多学科交叉领域的前沿问题。活性是一种能将从周围环境获取的能量转化成功并产生定向运动的性质，由于这种独特的特性，活性粒子体系具有一系列热力学平衡体系不具备的动力学性质。所以活性体系的研究有助于帮助我们揭示一些非平衡体系的物理本质以及设计制造生物智能装置和材料。在对活性粒子研究和探索过程中，科研人员花费了大量的时间在解决以下的两个难点:第一个难点在于如何去理解活性体系的复杂群体运动行为产生机理;第二难点在于如何理解活性粒子所组成的活性环境对非活性粒子的动力学行为的影响。本文以活性体系为研究对象，研究了粒子间的相互作用对活性体系相分离的影响以及活性浴对高分子链穿孔动力学的影响。
　　具有各向异性相互作用的活性粒子的“重入”相分离
　　近些年，很多实验和理论工作围绕着活性粒子的相分离行为，而我们主要考虑各向异性相互作用（Janus相互作用）对活性粒子相分离行为的影响。模拟结果表明，由于粒子在Janus相互作用下倾向于吸引面互相靠近而排斥面互相远离，所以非活性Janus体系会形成由小团簇（体积分数比较小）或者条带（体积分数比较大）构成的长程有序态。对于活性体系而言，体积分数比较小的时候，单纯的活性作用不能使体系发生相分离，但随着Janus相互作用的加入，体系出现了很明显的“重入”行为:过弱和过强的Janus相互作用都会破坏体系的相分离，只有强度适中的Janus相互作用可以使得体系发生明显的相分离。活性体积分数比较大的时候，活性已经导致体系出现相分离，此时加入Janus相互作用可以使得体系的相分离效果更加明显，但过强的Janus相互作用还是会破坏相分离使得体系进入无序状态。同时我们通过对局域结构的详细分析尝试给出了定性的解释:活性驱动力会倾向于使体系出现团簇状态，Janus相互作用倾向于使得体系出现长程有序状态，两者的相互竞争使得整个活性Janus体系随着Janus强度的变化而出现“重入”行为。
　　活性浴中的高分子链穿孔问题。
　　高分子链在纳米孔径和生物管道中的穿孔行为引起了人们广泛的关注和深入的研究。一方面，研究高分子链穿孔过程有助于帮助我们理解一些实际生物体系中重要的过程如转录过程，另一方面通过理解实际生物体系中高分子链穿孔的物理本质进而实现一些人为调控是有其长远的技术应用价值。但目前考虑的穿孔环境都是非活性的，所以在本文中我们着重要考虑了活性浴对高分子链穿孔的影响。研究表明，当活性浴中体积分数固定时，高分子链的平均穿孔时间随活性驱动力的增加而出现一个非单调行为:适中的活性驱动力可以使得整个穿孔过程最慢。进一步当活性浴的活性驱动力固定比较大且固定时，高分子链的平均穿孔时间随着活性浴的体积分数增加也会出现一个非单调行为:适中的活性浴体积分数会使得整个穿孔过程最快。通过对等待时间和累计等待时间的分析，我们发现活性浴对高分子链穿孔有两个作用:活性粒子倾向于聚集在孔径附近进而阻碍高分子链穿孔;活性粒子同时也会倾向于聚集在高分子链附近并拉扯高分子链从而促进高分子链穿孔，正是这两种相互作用力的竞争导致了体系出现了非单调行为。最后我们通过进一步的模拟发现穿孔时间与高分子链长之间存在着很好地标度关系，且标度指数依赖于活性浴的活性和体积分数。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 引言

1．2 活性粒子模型简介

1．2．1 活性布朗粒子模型(Active Brownian Particles)

1．2．2 Run and Tumble模型

1．2．3 活性色噪声模型(Active colored noise model)

1．3 活性粒子动力学的运动方程描述

1．3．1 活性布朗粒子的Fokker-Planck方程描述

1．3．2 Run and Tumble模型的运动方程描述

1．4 活性粒子动力学模拟方法

1．4．1 事件驱动分子动力学(Event-Driven Molecular Dynamics)

1．4．2 事件驱动布朗动力学(Event Driven Brownian Dynamics)

1．4．3 动力学蒙特卡洛(Kinetic Monte Carlo)

1．4．4 提高模拟效率和精度

1．5 活性粒子的群体动力学行为

1．5．1 成簇和相分离

1．5．2 活性浴

1．6 本章小结

参考文献

第2章 具有各向异性相互作用的活性粒子“重入”相分离行为

2．1 引言

2．2 模型与方法

2．3 结果和讨论

2．3．1 结构表征序参量

2．3．2 惰性Janus粒子的相行为

2．3．3 活性Janus粒子的相行为

2．3．4 本章小结

参考文献

第3章 高分子链在活性浴中的穿孔行为研究

3．1 引文

3．2 模型与方法

3．3 结果与讨论

3．3．1 活性浴的活性对穿孔行为的影响

3．3．2 活性浴密度对穿孔行为的影响

3．3．3 相图和标度率

3．4 本章小结

参考文献

第4章 全文总结

4．1 活性Janus粒子的“重入”相分离行为

4．2 高分子链在活性浴中的穿孔动力学

4．3 未来将要开展的工作

附录

硕博连读期间发表和完成的论文

致谢