南海砗磲记录：海表温度及气候环境变化

摘要

气候环境变化一直是国际社会关注的焦点问题，随着现代气候研究的蓬勃发展，古气候古环境的研究也日益兴起。热带海洋环境变化在全球气候系统演变中占有重要地位，本研究利用新兴的气候环境研究载体砗磲，重建过去7000年以来南海地区海表温度(SST)变化，并得到南海砗磲壳体Hg和δ13C序列，以反映气候环境变化和人类活动带来的影响。本论文将从以下三个方面进行讨论:
　　1.砗磲壳体成分及生物有机特征分析
　　砗磲作为地质历史时期以来最大的海洋双壳类生物，因其碳酸盐壳体有明显的年纹层甚至日纹层，正逐渐成为一种重要的高分辨率古气候研究载体。由于文石类贝壳在长期地质历史作用下会发生方解石化，从而导致原来记录的气候环境信息发生改变，因而在利用砗磲壳体进行古气候研究之前需要判断其碳酸盐壳体是否发生方解石化。对采自中国南海的58个砗磲壳体进行X射线衍射(XRD)分析，并对一个现代砗磲和一个古代砗磲进行差热-热重测试和顶空富集加气相色谱/质谱联用分析。结果显示砗磲内壳没有发生方解石化，为文石相;主要无机成分为CaCO3，含量为96.5-97.2％，有机成分含量在2.8-3.5％，包括多种有机物，如十六烷及17种氨基酸。部分砗磲外壳发生了明显的方解石化。本研究提出了判别砗磲文石壳体是否方解石化的方法，并初步确定了砗磲壳体组分及含量，这是利用砗磲文石壳体研究气候环境变化的前提和依据。
　　2.南海砗磲Sr/Ca比值方法对比及过去7000年以来SST变化
　　对采自南海的5个砗磲（1个现代砗磲、4个化石砗磲）进行了两种高分辨率Sr/Ca比值分析。电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-OES)得到的Sr/Ca比值呈现出年周期变化，且与SST呈现负相关关系，这表明Sr/Ca可作为良好的SST替代性指标。ICP-OES是测试砗磲壳体Sr/Ca常用的方法，但大量的样品需要钻样及预处理，相当耗时。而同步辐射X射线荧光分析(SR-XRF)可以克服这些缺点，它只需要前期的样品制备，并允许固态样品原位无损快速分析，具有高空间分辨率（微米级）、高灵敏度和多元素分析的特点。在本研究中，探讨用SR-XRF方法测试砗磲样品化学元素的可行性，结果显示SR-XRF数据能够揭示元素含量及其比值变化。且SR-XRF测得的砗磲Sr/Ca与ICP-OES法测得的Sr/Ca通过相关统计分析发现其显著性水平P值（5个砗磲样品的P值均＜0.05）非常显著，表明高分辨率SR-XRF测得的砗磲Sr/Ca比值在一定程度上代替ICP-OES法的可能性非常大。本研究还得到南海地区60个砗磲内壳Sr/Ca比值序列，定量重建了过去7000年该地区的SST变化，砗磲中记录了中晚全新世的几次冷事件，如5.5ka BP、4.2ka BP、2.8ka BP事件，同时还记录了中世纪暖期(MWP)，结果表明MWP温度没有超过现代温度，与IPCC第四次报告认为的最近十年是过去1300年以来最温暖的十年、IPCC第五次报告认为最近30年是过去1400年以来最温暖的30年的结果相一致。
　　3.过去7000年以来砗磲中Hg元素含量变化与气候变化、人类活动的关联人为活动导致的汞排放已经明显改变了全球汞循环，汞污染问题已成为国际关注的区域和全球环境问题。有关环境汞及其影响的研究也成为环境科学研究的热点之一。然而，我们仍然缺乏可靠的、长尺度的海洋Hg记录。本研究首次利用来自南海砗磲记录过去7000年以来Hg元素含量和δ13C的变化，反映其与气候变化、人类活动之间的关系。结果显示历史时期以来砗磲δ13C可能与大气CO2的浓度有密切的关系，人类活动导致的Suess效应能够在砗磲壳体δ13C中记录下来;砗磲壳体Hg含量变化与气候变化和人类活动有关。7000-4500a BP，Hg变化主要受控于自然因素，与气候变化相对应，冷期时大气Hg发生沉降，海洋中积聚了高浓度的Hg，导致砗磲中Hg含量偏高。4500-1000a BP是气候变化和人类活动共同作用下的时期，此时期气候频繁变化、社会动荡、文化更迭，导致砗磲中Hg含量表现出强烈的波动，说明人类活动对砗磲Hg记录的影响逐渐加重。1000a BP，由于人类活动排放加剧，大气CO2含量剧烈上升，导致砗磲Hg含量急剧上升而δ13C数值严重负偏，此时间段主要受控于人类活动影响。我们的结果表明砗磲Hg含量可受气候变化和人类活动的影响，反映了海水Hg的浓度变化，可以据此研究表层海水对大气汞沉降的反映。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 全球气候环境变化的研究意义

1．2 热带太平洋中晚全新世气候变化研究进展

1．3 砗磲作为高分辨率气候变化研究载体的研究进展

1．3．1 利用砗磲壳体重建SST：氧同位素和元素比值研究

1．3．2 砗磲碳同位素研究进展

1．3．3 利用生物碳酸盐壳体进行海洋酸化和地质历史事件的研究进展

1．3．4 利用砗磲作为环境污染指示物

参考文献

第二章 选题依据和研究内容

2．1 选题依据

2．2 研究内容与目标

2．3 研究方法

参考文献

第三章 研究区域及样品采集与分析

3．1 研究区域概况

3．2 样品采集

3．3 样品分析

3．3．1 砗磲样品定年

3．3．2 砗磲样品成分确定

3．3．3 砗磲Sr／Ca比值测试分析

3．3．4 砗磲碳氧同位素分析

3．3．5 砗磲同步辐射X射线荧光分析(SR-XRF)

3．3．6 砗磲Hg元素分析方法

参考文献

第四章 南海砗磲壳体成分及生物有机特征分析

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 采样及前处理

4．2．2 砗磲样品定年

4．2．3 X射线衍射(XRD)测试

4．2．4 差热-热重分析(DSC-TGA)及顶空富集加气相色谱／质谱联用分析(GC-MS)

4．3 结果与讨论

4．3．2 X射线衍射(XRD)测试结果

4．3．3 差热-热重分析(DSC-TGA)结果

4．3．4 顶空富集加气相色谱／质谱联用分析(GC-MS)结果

4．4 本章小结

参考文献

第五章 南海砗磲Sr／Ca比值方法对比及重建过去7000年SST变化

5．1 引言

5．2 材料与方法

5．2．1 样品采集

5．2．2 AMS14C定年

5．2．3 ICP-OES分析Sr／Ca比值

5．2．5 对比分析方法(Yan，Sun，et al．2 011)

5．3 结果与讨论

5．3．1 砗磲Sr／Ca比值方法对比研究

5．3．2 过去7000年以来南海地区SST变化

5．4 本章小结

参考文献

第六章 过去7000年以来砗磲中Hg元素含量变化与气候变化、人类活动的关联

6．1 引言

6．2 样品采集与分析

6．3 结果与讨论

6．3．2 过去7000年砗磲δ13C结果以及记录的环境信息

6．3．3 过去7000年砗磲Hg含量变化

6．3．4 砗磲总Hg元素记录反映的气候变化与人类活动的关联

6．4 本章小结

参考文献

结论

致谢

在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果