强激光辐照下熔石英与KDP晶体的缺陷诱导损伤行为及机制研究

摘要

熔石英和KDP晶体是现阶段高功率固体激光装置终端光学组件中的两大功能性紫外光学材料。在激光惯性约束聚变研究的牵引下，当前国内外大型高功率固体激光装置的输出通量日益攀升，终端光学组件中传输的紫外脉冲激光能量密度已经高达8J/cm2(351nm、5ns)，并且还有望进一步提升，在这种极端工作条件下，熔石英和KDP晶体所面临的紫外激光诱导损伤问题变得日益严峻，已成为制约激光惯性约束聚变发展的瓶颈问题。理想的熔石英材料和KDP晶体对351nm的紫外脉冲激光几乎没有吸收，基于能带理论及多光子电离等模型计算出的结果也表明其损伤阈值远高于现阶段高功率固体激光装置的运行通量，但由于熔石英材料、KDP晶体在材料制备以及元件加工等各个环节会不可避免地引入各类缺陷，从而成为导致这两类紫外光学材料在较低的激光通量下产生激光损伤的主要原因。对于熔石英表面的激光损伤和KDP晶体的材料体损伤，目前已经确定表面加工（处理）过程中引入的表面缺陷和晶体生长过程中引入的体缺陷是分别限制其抗激光损伤性能的主要原因，但目前为止并未获得这些缺陷的特征参量与激光损伤之间的具体关系。本论文将通过机械抛光、磁流变抛光和动态化学刻蚀的方式对熔石英的表面缺陷进行控制，通过热退火和激光预处理技术对KDP晶体的材料缺陷进行改性，从而研究不同缺陷分布特征下的熔石英、KDP晶体损伤行为特征，并定量化地研究不同缺陷特征参量变化对熔石英、KDP晶体激光诱导损伤的影响。此外，对于熔石英材料的体损伤行为以及体缺陷诱导的体损伤机制也开展了相应研究。
　　本论文的主要研究内容和结果如下:
　　一、针对精密机械抛光、磁流变抛光和动态化学刻蚀，利用飞行时间二次离子质谱、激光诱导荧光成像、荧光光谱以及光热弱吸收等手段，对不同工艺条件下熔石英表面缺陷的演变及转化趋势进行了分析表征。研究结果表明机械抛光工艺会在几十纳米的浅表层残留金属杂质，非金属杂质的分布深度超过10μm以上。采用动态化学刻蚀能够实现对熔石英亚表面污染性缺陷和破碎性缺陷的有效控制;通过增加动态化学刻蚀深度，也可实现对熔石英表面强吸收缺陷及色心(E')、氧空位(ODC)、自捕获激子(STE)等结构性缺陷的显著抑制。磁流变抛光可导致表面荧光缺陷及光热弱吸收系数的显著增加，这与工艺过程中吸收性金属杂质和有机物污染的增加有关。
　　二、从损伤阈值、损伤密度等方面系统对比了不同工艺条件下熔石英表面的抗损伤性能差异，采用激光诱导荧光成像和光热弱吸收手段对不同工艺条件下熔石英表面的吸收性缺陷进行了定量统计，利用相关性分析原理研究了熔石英表面吸收性缺陷与抗激光损伤性能之间的定量相关性。结果表明峰值光热弱吸收系数与熔石英表面的抗损伤性能之间不存在显著的相关性，而荧光缺陷百分比、平均光热弱吸收系数分别与损伤阈值、损伤密度存在显著的相关性，Spearman秩相关系数均大于0.9，且定量拟合关系曲线分别符合指数衰减和幂指数递增关系。通过高拟合度的平均光热弱吸收系数与损伤密度关系曲线，实现了对熔石英元件表面抗激光损伤性能的间接评估。
　　三、通过建立大能量体外聚焦测试方法，获得了典型紫外熔石英材料（熔炼石英、合成石英）的体损伤阈值，结果表明合成熔石英材料的355nm体损伤阈值介于75J/cm2～90J/cm2之间，熔炼石英的体损伤阈值仅为合成石英的一半。通过相关性统计原理计算并分析了熔石英材料体缺陷对体损伤阈值的影响，结果表明体内气泡显著降低了熔炼石英的体损伤阈值，主要原因在于其导致的入射光场调制。对于高纯度合成石英而言，金属杂质、羟基含量与体损伤阈值的相关性较低，而355nm紫外光热弱吸收系数与体损伤阈值有较高的相关性，Spearman秩相关系数达到-0.72，证实了紫外光吸收仍是导致熔石英材料产生体损伤的主要原因;此外，在加工表面存在低阈值损伤前驱的前提下，熔石英的体损伤阈值对表面的抗损伤性能没有明显的影响。
　　四、针对KDP晶体材料的体损伤，开展了KDP晶体在紫外脉冲激光辐照下的初始损伤和损伤增长行为研究，获得了KDP晶体的体损伤形貌特征、功能性损伤阈值以及损伤增长阈值。以激光预处理和热退火为手段，对KDP晶体的材料缺陷进行了改性处理，并综合利用荧光光谱、吸收光谱、正电子湮没寿命谱以及光热弱吸收等手段系统表征了不同工艺条件下KDP晶体的体缺陷分布特性，重点研究了KDP晶体材料缺陷诱导损伤的内在机制。结果表明热退火能够降低KDP晶体的间隙氢、氢空位等点缺陷含量，并在一定程度上减少空位缺陷的尺度及紫外弱吸收，这是热退火改善KDP晶体抗激光损伤性能的原因之一。此外，正电子湮没寿命谱所表征的空位缺陷与KDP晶体的抗损伤性能具有强烈的相关性，τ2尺度的空位缺陷与8J/cm2通量下的损伤密度完全相关;高通量、多发次的激光预处理能够减小KDP晶体内空位团缺陷的尺度，同时降低KDP晶体的紫外弱吸收，并改善预处理对缺陷改性的均匀性，这是紫外脉冲激光预处理显著提升KDP晶体抗激光损伤性能的重要机制。
　　本论文的工作有助于进一步提升高功率固体激光装置中熔石英元件、KDP晶体的抗紫外激光损伤性能，并为紫外光学材料的选材及使用策略的优化提供必要的参考，具有重要的科学意义和实际应用价值。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 惯性约束聚变概述

1．2 高功率固体激光装置概述

1．3 高功率固体激光装置面临的紫外激光损伤挑战

1．3．1 熔石英元件表面所面临的紫外激光损伤问题

1．3．2 熔石英材料所面临的紫外激光损伤问题

1．3．3 KDP晶体所面临的紫外激光损伤问题

1．4 论文的研究内容和意义

1．5 本论文工作

第2章 不同工艺条件下熔石英元件表面缺陷的分类表征

2．1 概述

2．2 熔石英材料表面加工及后处理工艺简介

2．2．1 表面精密机械抛光技术

2．2．2 磁流变抛光技术

2．2．3 表面动态化学刻蚀技术

2．3 样品制备

2．4 不同工艺条件下熔石英表面缺陷的分类表征

2．4．1 亚表面杂质元素成分及含量检测分析

2．4．2 亚表面荧光缺陷的表征分析

2．4．3 亚表面光热吸收性缺陷的表征分析

2．4．4 结构性缺陷的测试分析

2．5 本章小结

第3章 熔石英表面吸收性缺陷与激光诱导损伤的相关性研究

3，1 引言

3．2 不同表面工艺熔石英样品的抗激光损伤性能测试

3．2．1 光学元件抗激光损伤性能测试方法简介

3．2．2 不同表面工艺熔石英样品的抗激光损伤性能测试结果

3．3 样品表面吸收性缺陷分布水平的定量表征

3．3．1 激光诱导荧光缺陷的定量表征结果

3．3．2 光热弱吸收缺陷的定量表征结果

3．4 吸收性缺陷与抗激光损伤之间的定量相关性分析

3．4．1 吸收性缺陷与熔石英表面零概率损伤阈值之间的关联关系

3．4．2 吸收性缺陷与熔石英表面损伤密度之间的关联关系

3．5 结论

第4章 熔石英材料的缺陷诱导损伤行为机制研究

4．1 概述

4．2 样品概况及激光诱导体损伤阈值测试

4．3 熔石英材料缺陷的表征与分析

4．3．1 体内气泡分布

4．3．2 体内羟基含量

4．3．3 体内金属杂质含量

4．3．4 材料的紫外激光(355 nm)弱吸收

4．4 分析与讨论

4．5 本章小结

第5章 KDP晶体的缺陷诱导损伤行为机制研究

5．1 概述

5．2 KDP晶体的激光诱导损伤行为

5．2．1 KDP晶体样品准备

5．2．2 KDP晶体激光诱导损伤行为的基本测试条件

5．2．3 紫外脉冲激光作用下KDP晶体的初始损伤特性

5．2．4 紫外脉冲激光作用下KDP晶体的损伤增长特性

5．3 不同生长工艺及热退火条件下KDP晶体的缺陷诱导损伤机制

5．3．1 研究所需的KDP晶体样品准备

5．3．2 激光损伤阈值测试结果

5．3．3 KDP晶体样品的缺陷及材料物化特性表征

5．4 激光预处理对KDP晶体损伤特性的影响

5．4．1 研究所需的KDP晶体样品准备

5．4．2 五块预处理样品的抗激光损伤性能测试

5．4．3 激光预处理对KDP晶体空位缺陷的影响

5．4．4 激光预处理对KDP晶体紫外弱吸收特性的影响

5．5 本章小结

第6章 总结与展望

6．1 全文总结

6．2 创新点

6．3 展望

参考文献

致谢

在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果