Dipole（γ,γ）方法的实验实现与H2及其同位素分子的激发动力学研究

摘要

原子、分子及离子的碰撞过程普遍存在于星际空间、核聚变、等离子体以及化学反应过程中，所以原子分子的结构及其激发动力学研究对于相关学科的发展具有重要意义。缘于天文观测、能源项目、军事技术和航空工业等高新技术产业的重大需求，促使原子分子激发态结构和动力学参数研究成为最活跃的前沿领域之一。但是，实验上原子分子激发动力学参数的测量精度却一直不够高，且为止目前，对散射过程中的物理机制仍然存在许多争议和不确定性。因此，发展或者改进现有的实验技术，提高原子分子激发动力学参数的测量精度，对于深入理解原子分子的结构及散射机理极其重要。
　　快电子碰撞方法是研究原子分子结构及其动力学参数的重要技术手段，历史上曾提供了大量的原子分子激发动力学参数。近年来，随着第三代同步辐射和自由电子激光等先进光源的发展，非弹性硬X射线散射技术发展成为了研究原子分子的结构和激发动力学的有力工具。虽然快电子碰撞方法和非弹性硬X射线散射技术是完全不同的实验技术，但都能够用来测量原子分子的激发态动力学参数，且二者间存在着紧密的联系。
　　利用非弹性硬X射线散射技术和快电子碰撞方法，本论文开展了一系列原子分子的激发动力学研究:
　　1.从非弹性X射线散射过程的理论基础出发，阐明了小角度X射线散射可以模拟光吸收过程，并由此提出并实现了测量气相原子分子光学振子强度的dipole(γ，γ)方法。以He的21P跃迁为基准，建立了实验数据的绝对化方法。新提出的dipole(γ，γ)方法不受线饱和效应的影响，且其Bethe-Born因子随能量变化十分平缓，几乎不存在系统误差，可以给出更高精度的光学振子强度数据。本工作利用dipole(γ，γ)方法测量了He原子的光学振子强度，与前人实验及理论计算的结果获得了很好的一致性，证明了dipole(γ，γ)方法是研究气相原子分子光学振子强度的有力工具;
　　2.分别利用快电子碰撞方法和非弹性X散射方法研究了H2分子的激发动力学参数，从实验上首次获得了振动分辨的Lyman带、Wener带以及EF1∑+g态的形状因子平方。在实验和理论计算的对比中，发现了一些有趣的现象:本次快电子碰撞方法和非弹性X散射方法测得的Lyman带v'＜6的结果与理论计算符合较好，但随着振动量子数的增大，实验与理论计算之间的偏差越来越大。分析这种偏离的原因可能是，对于H2这样的质量很小的分子，其原子核的运动速度随振动量子数的增大而明显增大，导致其电子-振动耦合效应变得不可忽略。对于Wener带和EF1∑+g态，本次的实验结果与理论计算结果整体符合较好。但在较大动量转移区间，本次电子碰撞实验的结果略低于非弹性X射线散射的结果，说明碰撞能量为1500eV时，电子碰撞实验仍然没有满足一阶Born近似;
　　3.利用快电子碰撞方法分别研究了HD和D2分子的激发动力学参数，从实验上首次获得了HD和D2分子振动分辨的Lyman带、Wener带以及EF1∑+g态的形状因子平方。对比实验和理论计算，发现与H2类似的渐进现象——低振动量子数时，实验结果与理论符合较好，随着振动量子数的增大，实验和理论逐渐偏离。值得关注的是，从H2、HD到D2，实验结果与理论计算结果的偏离逐渐变小，也即其符合程度逐渐变好，表现出了一定的同位素效应。由于H2、HD和D2这三个分子的质量越来越大，其原子核运动速度应该越来越慢，会导致电子-振动耦合效应逐渐变弱。这可能是H2、HD和D2这三个分子实验的形状因子平方与理论计算符合越来越好的原因。考虑到H2、HD以及D2是非常简单的双原子分子，原本预期其价壳层激发态的理论计算应该与实验符合很好，然而目前的计算结果与实验仍然存在明显的差别。对上述差别的定性解释，需要更高分辨率的实验和考虑了电子-振动耦合效应的理论计算来证实;
　　4.作者在读博期间，对实验室现有的快电子能量损失谱仪做了一系列的改进，包括电源与谱仪整体恒温、改进单色器与作用室之间的差分抽气，清洗、重组电子光学部件，改进胶体石墨喷涂工艺、解决数据采集系统丢失数据等。经过改进，谱仪在入射电子能量1500-2500eV下实现能量分辨最好为60meV，且在没有大的改动时，正常开机就能测到信号，两三天之内便可以调试到理想的实验状态。在一般的实验测量中，电子束流强和能量分辨能够保持十几天内不发生明显变化，获得了非常好的长时间稳定性，为开展截面较小或者大散射角的电子碰撞实验创造了条件。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 快电子碰撞方法概述

1．1．1 快电子碰撞方法的发展历史

1．1．2 电子与原子分子碰撞过程

1．2 X射线散射方法概述

1．2．2 X射线与原子分子散射过程

1．3 小结

第2章 电子能量损失谱学的理论基础和实验方法

2．1 电子能量损失谱方法

2．2 原子分子激发动力学参数

2．2．1 一阶Born近似理论下的电子散射幅

2．2．2 微分散射截面、广义振子强度和光学振子强度

2．2．3 表观广义振子强度和Lassettre极限假设

2．3 电子能量损失谱仪及实验方法

2．3．1 快电子能量损失谱仪简介

2．3．2 快电子能量损失谱实验测量方法

2．4 小结

第3章 Dipole(γ，γ)方法的实现及He原子光学振子强度的测量

3．1 光学振子强度实验测量研究现状

3．1．1 光吸收方法

3．1．2 Dipole(e，e)方法

3．2 Dipole(γ，γ)方法的提出和实现

3．2．1 非弹性X射线散射截面

3．2．2 Dipole(γ，γ)方法的实现

3．3 He原子光学振子强度的测量

3．3．1 研究意义及现状

3．3．2 实验条件及解谱方法

3．3．3 结果与讨论

3．4 小结

第4章 H2分子激发动力学参数的实验研究

4．1 研究现状

4．2 实验过程和拟合方法

4．2．3 拟合方法和误差分析

4．3 结果与讨论

4．3．1 Franck-Condon因子

4．3．2 形状因子平方

4．4 小结

第5章 HD与D2分子快电子碰撞实验研究

5．1 研究现状

5．2 实验过程和拟合方法

5．2．1 实验过程

5．2．2 拟合方法和误差分析

5．3 HD实验结果

5．3．1 Franck-Condon因子

5．3．2 形状因子平方

5．4 D2实验结果

5．4．2 形状因子平方

5．5 小结

第6章 总结与展望

6．1 总结

6．2 展望

参考文献

附录

致谢

在读期间发表的学术论文与取得的研究成果