氯和氮在地球内部热液流体中的赋存形式

摘要

热液流体在地球内部的物质和能量循环过程中发挥了关键介质的作用，而且与地球大气和海洋的形成和演化密切相关。挥发性元素倾向于富集在热液流体中，它们在流体中的赋存形式对于它们在流体与共存物相（如矿物或硅酸盐熔体）之间的分配以及同位素分馏都有重要影响。本文以水热金刚石压腔模拟高温高压环境，配合原位测量方法，实验考察了(1)KCl在流体中的电离行为;和(2)N2与NH3之间的相互转化，在此基础上探究了Cl和N在热液流体中的赋存形式，其结果如下:
　　(1)氯的赋存形式是通过获得KCl水溶液的电离常数来制约其在高温高下的存在形式，其电离常数是通过测量KCl溶液的电导率计算得出。本文以水热金刚石压腔作为电导池和样品池，配合阻抗分析仪原位测量，开创了一种新型的方法来测量热液流体在高压下的电导率，其相比传统方法的温压上限(800℃，0.4GPa)，此方法可以大大扩展实验的压力值。初步实验的结果测量至600℃，0.8GPa，并对比传统方法的实验结果，发现和此方法有很好的一致性，且此方法有潜力扩展到更大的温压范围。实验发现对于0.1mol/kg的KCl溶液其电导率可以达到几个S/m，随着实验温度升高，KCl溶液的电离常数越来越小，即流体中Cl的越来越倾向以KCl分子的形式存在。
　　(2)氮的赋存形式的研究开展是以水热金刚石压腔配合拉曼光谱原位测量高温高压下热液流体中的N种型。以NH2OH溶液作为初始物的实验中，升温时NH2OH会迅速分解产生等摩尔量的N2和NH3，拉曼光谱测量证实了N2和NH3是流体中仅可探测到的N种型;当加入Pt粉作为催化剂后，发现随着温度升高，NH3会向N2转化，在高温下可以检测到H2峰。计算此反应的平衡常数并与淬火实验和模型计算结果相比较，发现淬火实验的结果可能无法真实反映实验平衡条件下的N种型。对于盐酸羟胺溶液作为初始物的实验中，拉曼光谱仅可检测到N2峰，而NH3峰消失，推测高温下发生了NH4+向N2转化，但有关结果需要进一步探究。

目录

声明

摘要

第1章 地球内部热液流体绪论

1．1 地球内部流体

1．2 热液流体

1．3 热液流体研究进展

1．4 小结

第2章 高温高压实验和原位测量技术

2．1 水热金刚石压腔

2．2 阻抗分析仪

2．3 拉曼光谱

第3章 KCl在热液流体中的电离行为

3．1 研究背景

3．2 实验初始物

3．3 实验步骤

3．4 实验结果和讨论

3．4．1 电导池常数

3．4．2 电导率

3．4．3 电离常数和极限摩尔电导率

3．5 展望

第4章 N在热液流体中的赋存形式

4．1 研究背景

4．2 实验初始物

4．3 实验步骤

4．4 实验结果和讨论

4．4．1 未加催化剂实验结果

4．4．2 N2和NH3的定量

4．4．3 加入催化剂实验结果

4．4．4 N2和NH3的相互转换

4．4．5 压力的标定

4．4．6 氧逸度

4．4．7 反应平衡常数

4．4．8 不同PH值实验

4．4．9 热液流体中N的赋存形式

结论

参考文献

致谢

在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果