活性炭及其衍生微晶质纳米碳的制备与性能研究

摘要

活性炭作为一种优异的吸附材料，被广泛应用于空气净化、污水处理、染料脱色以及气体分离等众多领域。随着活性炭的研制及对其吸附性能的深入研究，人们期望能够在进一步提高性能、降低成本和扩大应用领域等方面有所突破。因此，本论文围绕快速活化制备富氧活性炭的研究思路，重点研究了活化过程的升温速率对活性炭孔隙结构和表面化学性质的演变规律，以及活性炭吸附性能的影响规律。在此基础上，解析了活性炭的吸附行为以及建立了活性炭的构效关系。此外，针对活性炭的纳米化，探究了选择性强酸氧化剥离法制备微晶质纳米碳的工艺路线。研究表明快速活化有利于活性炭表面氧含量的增加，但不利于微孔结构的发育。同时活性炭含氧基团的增加有利于促进亚甲基蓝吸附性能的增加，但不利于苯酚与VB12的吸附。HNO3/H2SO4的强酸可以选择性氧化活性炭中的无定形炭组分，得到具有荧光效应的微晶质纳米碳。具体研究结果与结论如下：　　(1)升温速率5℃/min所制备的AC5具有最高的比表面积(3030 m2/g)，而升温速率20℃/min所制备的AC20显示最高的氧含量(27.57%)。同时随着升温速率的增加，活性炭的比表面积随之下降，而氧含量随之上升。　　(2)AC15对亚甲基蓝具有最高的吸附量(884 mg/g)，而AC5对苯酚和VB12具有最高的吸附量，分别达到416mg/g和169mg/g。说明活性炭的表面含氧基团有利于促进其对亚甲基蓝的吸附性能；而活性炭对苯酚与VB12的吸附性能主要取决于活性炭的孔隙结构。　　(3)Langmuir和DR方程对苯酚、亚甲基蓝和VB12的吸附等温线具有较好的拟合性，且由DR方程计算出的3种吸附质的自由吸附能E均大于8kJ/mol，说明活性炭对它们的吸附过程化学吸附也起着重要作用。　　(4)3种吸附质的吸附动力学与二阶动力学比较拟合，且吸附热力学显示活性炭对三种吸附质的吸附是一个自发的吸热过程。根据吉布斯自由能ΔG的大小判断活性炭对苯酚和VB12吸附是物理吸附化学吸附并存的过程，而对亚甲基蓝吸附主要以化学吸附为主的过程。　　(5)采用HNO3/H2SO4摩尔比1:1的强酸在80℃下进行选择性氧化剥离活性炭90min，成功制备出了高产率的微晶质纳米碳，且具有良好的荧光效应。

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第 1 章 绪论

1.1 前言

1.2 活性炭的概述

1.2.1 活性炭的结构与性质

1.2.2 活性炭的制备

1.2.3 活性炭的应用

1.3 活性炭的研究进展

1.3.1 孔隙结构对活性炭吸附性能的影响

1.3.2 表面化学性质对活性炭吸附性能的影响

1.3.3 活性炭吸附行为与构效关系的阐述

1.4 碳纳米颗粒

1.4.1 碳纳米颗粒的分类与性能

1.4.2 碳纳米颗粒的制备

1.4.3 碳纳米颗粒的应用

1.5 微晶质纳米碳的研究进展

1.6 本论文的选课依据

1.7 本论文的研究意义、内容和创新点

1.7.1 本文的研究意义与目的

1.7.2 本文的研究内容与技术路线

1.7.3 本文的创新点

2.1 实验原料和试剂

2.2 主要仪器及设备

2.3 实验方法

2.3.1 石油焦基活性炭的制备

2.3.2 活性炭的吸附实验

2.3.3 活性炭衍生微晶质纳米碳的制备

2.4 样品的分析表征

2.4.1 扫描电子显微镜

2.4.2 元素分析仪

2.4.3 热重分析仪

2.4.4 比表面积测定仪

2.4.5 红外光谱仪

2.4.6 X 射线光电子能谱仪

2.4.7 拉曼光谱仪

2.4.8 紫外分光光度计

2.4.9 荧光分光光度计

2.5.1 吸附曲线的拟合

2.5.2 吸附动力学的解析

2.5.3 吸附热力学的解析

第 3 章 富氧活性炭的制备及其亚甲基蓝吸附性能的研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.3.1活性焦的基本分析

3.3.2 升温速率对活性炭孔隙结构的影响

3.3.3 升温速率对活性炭表面化学性质的影响

3.3.4 升温速率对亚甲基蓝吸附性能的影响

3.3.5 亚甲基蓝吸附机理的阐述

3.4 本章小结

第 4 章 活性炭吸附行为及其构效关系的研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.3.1 活性炭吸附方程的拟合

4.3.2 活性炭吸附动力学的解析

4.3.3 活性炭吸附热力学的解析

4.3.4 比表面积与表面氧含量对吸附量的关联性

4.3.5 微孔孔容与中孔孔容对吸附量的关联性

4.3.6 表面含氧官能团对吸附量的关联性

4.3.7 活性炭液相吸附机理的阐述

4.4 本章小结

第 5 章 活性炭衍生微晶质纳米碳的制备与表征

5.1 引言

5.2 实验部分

5.3 结果与讨论

5.3.1 氧化时间和氧化温度对氧化产物得率的影响

5.3.2 氧化产物的结构形貌特征

5.3.3 氧化产物的孔隙结构

5.3.4 氧化产物的表面化学性质

5.3.5 氧化产物的石墨化性质

5.3.6 氧化产物的荧光性质

5.4 本章小结

总结与展望

参考文献

致谢

附录 A 攻读硕士期间所发表的学术论文