基于石墨相氮化碳纳米材料制备及其光/电催化性能研究

摘要

随着当今世界工业和经济的飞速发展，能源危机和环境污染问题愈发严重。因此寻求有效的解决方法用来缓解能源与环境之间的矛盾迫在眉睫。近年来，光/电催化技术是因其可有效利用太阳能、绿色无污染等优势成为全球研究热点之一。高效催化剂的开发是光/电催化技术发展面临的关键问题。g-C3N4具有合适的带隙(2.7 eV)，一定的可见光响应能力、良好的化学和热稳定性、特殊易调控的电子结构和廉价易得等优点成为催化领域的重点研究对象。然而传统的g-C3N4具有较小的比表面积、缓慢的光生载流子的迁移和分离、较差的氧化能力等缺陷。本文采用质子化处理超分子前驱体和半导体耦合的方式合成一系列石墨氮化碳(g-C3N4)基的功能化材料和复合材料，并研究了其在光催化污染物降解和光电析氧(OER)领域的应用，完成的工作如下：　　(1)通过引入硝酸处理超分子前驱体得到SH-g-C3N4纳米材料，具有超薄的多孔2D结构。研究发现质子化处理不会改变g-C3N4材料的晶体结构。在可见光的照射下，SH-g-C3N4对罗丹明B和双酚A的光催化降解能力显著提升。此外，在黑暗中，SH-g-C3N4表现出了更低的起始电位、过电位和塔菲尔斜率。在可见光的照射下表现出比商业RuO2和IrO2更小的塔菲尔斜率。基于固体能带理论研究了g-C3N4多孔纳米片光/电催化性能提升的反应机理。该工作为大量合成高效g-C3N4催化剂提供了一条思路。　　(2)通过简单的溶剂热法结合热缩聚法合成非晶态的g-C3N4/黑TiO2复合纳米材料。复合材料与纯g-C3N4和TiO2相比具有更负的导带位置、更快速的光生电荷迁移率和更低的重组率。在可见光的照射下，复合材料g-C3N4/黑TiO2微球表现出了更强的光催化降解罗丹明B的能力，分别为g-C3N4和黑TiO2的17.4倍和15.7倍。同时其也表现出优越的电化学OER活性，在黑暗和有光照的情况下均展现出更低的起始电位、过电位及更小的塔菲尔斜率。该工作为实现g-C3N4有效改性提供了一个简便的方法。

目录

声明

第1章 绪 论

1.1 引言

1.2 半导体光/电催化技术简介

1.2.1 半导体光催化技术发展

1.2.2 半导体光催化技术原理

1.2.3 半导体光电催化技术

1.3 g-C3N4的概述

1.3.1 g-C3N4的研究进展

1.3.2 g-C3N4的结构与性质

1.3.3 g-C3N4的制备方法

1.3.4 g-C3N4在光催化及光电催化领域的应用

1.4 g-C3N4的改性

1.4.1 元素掺杂

1.4.2 构建异质结

1.4.3 形貌调控

1.5 本课题研究的意义及内容

第2章 质子化超分子多孔氮化碳纳米片的制备及其光/电催化性能研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 化学试剂

2.2.2 设备与仪器

2.2.3 样品制备

2.2.4 样品表征

2.2.5 催化性能测试

2.2.6 光催化活性物质的检测

2.2.7 理论计算

2.3 结果与讨论

2.3.1 结构形貌表征与分析

2.3.2 光学性能表征与分析

2.3.3 电化学性能表征与分析

2.3.4 催化性能研究

2.3.5 样品循环与稳定性测试

2.3.6 催化机理研究

2.3.7 理论计算

2.4 本章小结

第3章 g-C3N4/黑 TiO2的制备及其光/电催化性能研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 原料与试剂

3.2.2 设备与仪器

3.2.3 样品制备

3.2.4 样品表征

3.2.5 光催化降解性能测试

3.2.6 电化学性能测试

3.3 结果与讨论

3.3.1 结构与形貌表征与分析

3.3.2 电化学性能表征与分析

3.3.3 催化性能研究

3.4 本章小结

总结与展望

参考文献

附录 A 攻读硕士学位期间已发表的论文

致 谢