氨基交联的氧化石墨烯框架复合膜的制备与分离性能研究

摘要

随着国民经济和工业化进程的快速发展，工业废水的排放量日益增加，其中高盐废水的排放量在中国总废水量中占5%，而且每年以2％的增速不断增加。高盐废水不仅会严重影响到人类的健康，甚至危害整个生态系统。氧化石墨烯（GO）是一种新型的二维碳材料，由于具有强亲水性、含有大量含氧官能团和大的比表面积等特点而备受关注，广泛用于膜分离材料研究中。相对于其他的高盐废水处理技术，膜分离技术具有节能、环保、高效等优势。本论文采用两种共价交联剂分别对GO进行功能化制备出了氨基交联的氧化石墨烯框架（graphene oxide framework,GOF）复合膜，系统研究了GOF复合膜的制备、表征与分离性能。具体研究内容如下：　　（1）通过尿素（UR）共价交联GO形成GO/UR复合物，采用真空抽滤法制备出具有氧化石墨烯框架结构的GO/UR复合膜。在室温下，GO与UR的质量比为1/3.750，GO浓度为0.02g L-1为制备条件时所制备的复合膜分离性能最佳。30℃时，该GO/UR复合膜对纯水和3.5wt%NaCl溶液的渗透通量分别是36.1kg m-2h-1和21.2kg m-2h-1，远远高于纯GO膜。在60℃，3.5wt%NaCl溶液中，GO/UR复合膜的渗透通量是纯GO膜的3倍，能达到34.0kg m-2h-1以上，且脱盐率在99.9%以上。在90℃时，对纯水、3.5wt%和20wt%NaCl溶液，其渗透通量分别是108.0、70.3和42.0kg m-2h-1，脱盐率均高于99.9%。此外FTIR、XPS、XRD等表征的结果能证实UR与GO成功复合，UR共价改性能有效抑制GO片在水溶液中的溶胀，而且该膜表现出不错的长时间稳定性，这可能与膜的层间距、表面亲水性以及三维层状结构有关。　　（2）以树状大分子的聚酰胺基胺（PAMAM）作为交联剂，与GO交联制备出具有GOF结构的GO/PAMAM复合膜。对制备条件进行了一系列的探究，得出GO/PAMAM复合膜的最佳条件：GO与PAMAM的质量比为1/1，溶剂为乙醇，GO浓度为0.02g L-1，此时的膜通量较高，截留率在99.99%以上。经过FTIR，XRD，TEM，Raman，XPS，AFM等表征手段表征，结果表明GO和PAMAM成功交联，能够有效改良复合膜的亲水性和水通道结构，从而让复合膜的分离性能得到提升。在30-75℃不同浓度不同种类的盐溶液中，膜呈现出良好的水热稳定性。另外，该复合膜在含有环境内分泌干扰物的典型代表物双酚A（BPA）的高盐（NaCl含量为10wt%）废水处理中具有较好的分离性能。该GO/PAMAM复合膜在高盐废水处理和水净化等方面具有潜在的应用前景。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 研究背景

1.2 膜分离技术

1.3 氧化石墨烯基膜

1.3.1 氧化石墨烯的简介

1.3.2 氧化石墨烯的合成

1.3.3 氧化石墨烯的改性

1.3.4 氧化石墨烯基膜的制备

1.3.5 氧化石墨烯基膜的调控改性

1.4 渗透汽化脱盐技术

1.5 本论文的研究目的、意义和主要内容

第二章 GO/UR复合膜的制备、表征及分离性能

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 实验试剂与仪器

2.2.2 GO/UR复合物的合成

2.2.3 GO/UR复合膜的制备

2.2.4 GO/UR复合物及膜的表征

2.2.5 GO/UR复合膜的分离性能测试

2.3 结果与讨论

2.3.1 GO/UR比例对GO/UR复合膜分离性能的影响

2.3.2膜厚度对GO/UR复合膜性能的影响

2.3.3 GO/UR复合膜的制备重复性

2.3.4优化制备的GO/UR复合膜的表征

2.3.5优化制备的GO/UR复合膜的分离性能

2.4 本章小结

第三章 GO/PAMAM复合膜的制备、表征及分离性能

3.1 引言

3.2.1 实验试剂及仪器

3.2.2 GO/PAMAM复合膜的制备及表征

3.2. 3 GO/PAMAM复合膜的分离性能测试

3.3 结果与讨论

3.3.1 GO/PAMAM比例对GO/PAMAM复合膜分离性能的影响

3.3.2膜厚度对GO/PAMAM复合膜性能的影响

3.3.3不同溶剂对GO/PAMAM复合膜性能的影响

3.3.4 GO/PAMAM复合膜的制备重复性

3.3.5优化制备的GO/PAMAM复合膜的表征

3.3.6优化制备的GO/PAMAM复合膜的分离性能

3.3.7 GO基复合膜在PV脱盐中的性能比较

3.4 本章小结

结论与展望

参考文献

个人简历

致谢

在读研期间公开发表论文及科研情况