高沉积气压下高质量多晶金刚石膜的制备

摘要

为了满足工业应用（如机械加工，微电子和光电子等）领域对高质量多晶金刚石膜的需求，本文采用具有压缩波导谐振腔结构的微波等离子体化学气相沉积装置，分别以CH4/H2、CH4/H2/O2、CH4/H2/Ar和CH4/H2/O2/Ar为气源，在高沉积气压下进行了高质量多晶金刚石膜的制备及研究，并以较高的沉积速率制备出了质量均匀且非晶碳含量低的多晶金刚石膜。　　(1)以CH4/H2等离子体沉积多晶金刚石膜的研究。研究了沉积气压和甲烷浓度对多晶金刚石膜制备的影响，以及薄膜质量的均匀性分布问题。结果表明：CH4/H2等离子体内的基团谱线强度随CH4浓度和沉积气压的增加而增强。沉积气压的提高有利于高质量多晶金刚石膜的快速沉积。低沉积气压下(14kPa)，仅仅通过提高CH4浓度并不能有效提高金刚石膜的沉积速率，反而会降低膜的结晶度，增加膜中非晶碳的含量。而高沉积气压(31kPa)下，随着CH4浓度的增加，C2，CH,Hγ与Hβ谱线强度之比随之增加，薄膜的沉积速率显著提高，但降低了薄膜的品质。为了兼顾沉积质量和速率，沉积气压为31kPa时，通入4.0 vol.%的CH4比较合适。　　(2)掺O2对高质量多晶金刚石膜制备的影响。研究了高沉积气压（34.5kPa）下添加O2(0-0.56 vol.%)对多晶金刚石膜沉积速率及质量的影响。结果表明：随着O2浓度的增加，C2、CH及Hα基团的谱线强度均呈下降的趋势，而C2、CH与Hα谱线强度比值也随之下降，表明增加O2浓度不仅导致等离子体中碳源基团的绝对浓度下降，而且碳源基团相对于氢原子的相对浓度也降低，使得金刚石的沉积速率下降而沉积质量提高。此外，具有刻蚀作用的OH基团的谱线强度却随着O2浓度的增加而上升，这也有利于降低金刚石膜中非晶碳的含量。　　(3)掺Ar对高速沉积多晶金刚石膜的影响。采用CH4(1.5vol.%)/H2/Ar等离子体制备多晶金刚石膜的过程中，研究了基团的谱线强度、谱线强度比值及空间分布与金刚石膜沉积速率、质量及均匀性之间的关系。结果表明：随着Ar浓度的增加，工作气体CH4和H2离解效率显著提高，导致CH4/H2/Ar等离子体内Hα，Hβ，CH和C2基团的谱线强度增强。Ar浓度由0.5 vol.%增加至3.0 vol.%时，沉积速率由6.8μm/h迅速增加至13.5μm/h，但成膜质量降低；光谱空间诊断发现尽管等离子体内CH和C2基团沿径向分布的均匀性不理想，但中心区域内ICH/IC2比值趋于一致，该区域内沉积出的薄膜厚度均匀且透明；SEM测试结果表明，在Ar浓度为3 vol.%时沉积出的金刚石膜，从边缘到中心区域的表面形貌由(110)晶面取向向晶面取向混杂转变。　　25kPa下，在CH4(4.4 vol.%)/H2/O2(0.2 vol.%)等离子体中掺入2.0 vol.%的Ar后，能以18.2μm/h的沉积速率制备出高质量（非晶碳含量低且均匀）的多晶金刚石膜。

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