利用高岭土制备磁性4A分子筛及其在氨氮废水处理中的应用

摘要

4A分子筛的硅铝骨架造就了其独特的空腔结构，从而在宏观上展现出了优良的吸附、离子交换和催化等性能，使其在环境保护、日用化工、石油加工催化等众多领域得到广泛应用，但是直接利用化学原料合成分子筛成本高且不易于作用体系轻松分离。本文以廉价高岭土资源为原料，采用水热合成法制备磁性4A分子筛并将其应用到氨氮废水中。目的在于制备成本低、高效去除废水中氨氮、可磁回收循环利用的磁性4A分子筛。材料制备中利用XRD、SEM、FT-IR等技术探讨了水热合成条件对4A分子筛的影响，分析了磁性成分载入的结合方式以及对合成产物形态的影响，通过在模拟氨氮废水中的应用探究了合成条件对去除氨氮的影响，并探究了合成材料对氨氮的吸附规律和机理，此外还研究了磁性材料负载量对磁性4A分子筛去除氨氮的影响。主要研究结果如下：
　　1、以高岭土为原料水热合成4A分子筛的实验结果表明SiO2/Al2O3、Na2O/SiO2、H2O/Na2O以及晶化温度和时间对合成产物的形貌和性能有较大的影响。由正交实验可知，合成4A分子筛的最佳工艺条件为SiO2/Al2O3=2.3:1、H2O/Na2O=50:1、Na2O/SiO2=1.4:1、晶化反应时间8h，其中硅铝比和晶化反应时间为显著影响因素，最优条件下制备4A分子筛的钙交换能力和静态水吸附量分别为319.91 mgCaCO3·g-1和23.02％；
　　2、以高岭土为原料制备磁性4A分子筛的实验结果显示合成的Fe3O4为纳米级、近似球形微粒。磁性4A分子筛中Fe3O4微粒较为均匀的分布在产物颗粒间，且与产物发生了化学键合作用，从而使得磁性微粒不易被氧化。同时Fe3O4微粒的载入引起了4A分子筛形貌的变化，但并未破坏分子筛基体的骨架结构和孔道特性。当Fe3O4含量为4.48％时，合成产物的钙交换能力和静态水吸附量分别为303.39mgCaCO3·g-1和21.67％；
　　3、分子筛在氨氮废水处理中的应用结果表明模拟废水的PH值、温度、氨氮初始浓度、吸附时间以及Fe3O4含量等因素对分子筛吸附氨氮的效果有一定的影响，其中Fe3O4含量的影响较小，当温度为20℃、氨氮初始浓度为50mg/L时，分子筛和磁性分子筛(Fe3O4含量4.48％)对氨氮的吸附容量分别为10.53mg/g和10.47 mg/g，吸附平衡所需时间约45min。同时，在Langmuir、Freundlich和Langmuir-Freundlich三种等温吸附模型拟合结果中L-F曲线拟合效果最好，且Lagergren准二级吸附动力学拟合结果显示化学吸附控制其吸附速率。

目录

文摘

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第一章 绪 论

1.1 高岭土简介

1.1.1 丰富的高岭土资源及应用

1.1.2 高岭土的化学组成

1.1.3 高岭土焙烧活化处理

1.2 分子筛的研究现状

1.2.1 分子筛简介

1.2.2 A型分子筛概述

1.2.3 以高岭土为原料合成分子筛的研究

1.2.4 分子筛的应用

1.3 磁性载体技术及其研究现状

1.3.1 磁性粒子的制备

1.3.2 磁性复合材料的研究现状

1.4 氨氮废水的危害及处理

1.5 选题的目的及研究内容

第二章 实验部分

2.1 实验材料及设备仪器

2.1.1 高岭土原料

2.1.2 实验其他材料

2.1.3 分析仪器

2.1.4 实验设备

2.2 表征及性能测试

2.2.1 X射线衍射分析(XRD)

2.2.2 扫描电镜分析(SEM)

2.2.3 X射线荧光光谱仪分析(XRF)

2.2.4 傅里叶红外光谱分析

2.2.5 原子吸收分光光度计

2.2.6 磁化率测定

2.2.7 分子筛静态水吸附测定

2.2.8 钙交换能力的测定

2.2.9 氨氮浓度的测定

2.3 磁性4A分子筛的合成工艺

第三章 以高岭土为原料的A型分子筛的制备与表征

3.1 实验部分

3.2 结果与讨论

3.2.1 反应物组成的影响

3.2.2 晶化反应条件的影响

3.2.34A分子筛合成条件的优化

3.2.44A分子筛的合成与表征

3.3 本章小结

第四章 以高岭土为原料的磁性4A分子筛的合成与表征

4.1 实验部分

4.1.1 Fe3O4的制备

4.1.2 磁性4A分子筛的合成

4.1.3 重金属离子交换吸附能力的分析方法

4.2 结果与讨论

4.2.1 Fe3O4的表征

4.2.2 磁性4A分子筛的表征

4.3 本章小结

第五章 分子筛对氨氮的静态吸附实验及动力学分析

5.1 实验部分

5.1.1 实验方法

5.1.2 氨氮标准曲线的绘制

5.2 结果与讨论

5.2.1 Fe3O4含量对氨氮去除的影响

5.2.2 pH值对氨氮吸附的影响

5.2.3 温度对氨氮去除的影响

5.2.4 初始浓度的影响

5.2.5 反应时间的影响

5.2.6 吸附等温线

5.2.7 吸附动力学

5.3 本章小结

第六章 结论与建议

6.1 结论

6.2 建议

参考文献

硕士期间发表论文