RGO/TiO2复合材料及氟化改性TiO2的合成与光催化性能研究

摘要

在大量的光催化材料中,TiO2因其成本低、无污染、高效稳定等诸多优点而成为当前应用前景看好的光催化剂。但是,TiO2在光催化反应中光生电子与空穴极易复合、量子效率低这一不足直接地限制了在光催化领域的应用。
　　为了提高TiO2的光催化活性,需要提高量子效率,抑制光生电子与空穴的复合。通过对TiO2进行非金属离子的掺杂修饰改性,可有效地延长光生电子与光生空穴对的寿命,增强 TiO2的光催化氧化能力。此外,由于石墨烯在导电、导热及光学等方面具有优异的性能,石墨烯在改善TiO2光催化的应用中备受关注。因此,本文中选用了石墨烯及非金属元素氟对TiO2进行改性研究,其主要研究结果如下:
　　(1)以钛酸四丁酯、氢氟酸为原料,采用溶剂热法合成了氟化改性 TiO2微球,该微米球呈部分空心结构。通过研究和比较反应不同时间及不同 F/Ti摩尔比下所得样品,探讨了反应时间及初始F/Ti摩尔比对氟化氟化改性TiO2微球的影响。结果表明:TiO2空心微球由奥斯瓦尔德熟化效应获得,同时氢氟酸的存在也会对TiO2空心结构产生一定影响。通过XPS、FTIR等分析可知在TiO2的表面氟以化学吸附态存在,形成≡Ti–F基团。相较与纯TiO2,由于氟化改性TiO2微球独特的空心结构以及TiO2表面的≡Ti–F的存在,氟化改性TiO2微米球的光催化活性有显著的提高。
　　(2)利用Hummers法合成了氧化石墨烯,并对氧化石墨烯作了相关的微结构表征,对后续的RGO/TiO2复合物的研究工作做了铺垫。结果表明:氧化石墨烯表面还有大量的有机含氧官能团,如羧基、羟基、环氧基等,为后期在石墨烯表面负载生长介孔TiO2纳米颗粒提供了大量晶体形核长大的活性位点。
　　(3)以氧化石墨烯、氟钛酸铵为原料,在硼酸的介入下采用水热法合成了RGO/TiO2复合物。研究了水热反应中温度、时间、初始氧化石墨烯含量等因素对RGO/TiO2复合物的结构及光催化性能的影响。结果表明:提高水热温度能促进复合物中TiO2的结晶,增强其复合物的光催化活性;延长水热时间对复合物中TiO2的结晶性影响不大,但会破坏石墨烯的结构,降低其复合物的光催化活性。综上确定其最佳水热反应的条件为水热温度180℃、水热时间6 h。RGO/TiO2复合物的光催化活性随着复合物中石墨烯比重的增加而提升,且RGO/TiO2复合物光催化活性要高于商品化二氧化钛 P25。RGO/TiO2复合物的高光催化活性得益于复合物对有机物的强吸附能力、光催化过程的有效光生电子与空穴分离。RGO/TiO2复合物在高效去除甲基橙的进程中,存在吸附-光催化降解协同作用。

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第一章 绪 论

1.1 研究背景

1.2 半导体光催化材料TiO2概述

1.3 氟离子改性TiO2的研究现状

1.4 石墨烯负载改性TiO2的研究现状

1.5 本课题研究的目的、意义及主要内容

第二章 实验条件与方法

2.1 实验材料与设备

2.2 材料合成的工艺路线

2.3 材料的微结构表征

2.4 材料光催化活性测试

第三章 氟化改性TiO2空心微球的制备及光催化性能

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 石墨烯负载介孔TiO2的制备及光催化性能

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 总结与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况