活性炭纤维电极增强电化学-过硫酸盐(E-PS-ACF)耦合体系降解水中卡马西平

摘要

继臭氧层破坏、温室效应之后，有机药物污染已成为又一全球性的重大环境问题，正逐步受到学术界和社会的关注。作为有机药物的一种，卡马西平及其代谢产物具有持久性，传统的水处理工艺很难将其彻底的降解去除，高级氧化技术逐步引入工程应用。近几年，基于硫酸根自由基的新型高级氧化技术迅速发展起来并逐渐成为研究热点。本研究基于这一背景，提出了活性炭纤维电极增强电化学-过硫酸盐（E-PS-ACF）耦合体系降解水中卡马西平，主要开展了以下几个方面的工作。　　第一，考察了不同电极对电化学-过硫酸盐耦合体系对降解卡马西平的影响，结果表明，该耦合体系采用活性炭纤维电极时，对卡马西平的降解效果远优于钛镀铂电极。研究了单独过硫酸盐、吸附、过硫酸盐-活性炭纤维（PS-ACF）耦合体系、电解、活性炭纤维电极增强电化学-过硫酸盐（E-PS-ACF）耦合体系对卡马西平的降解。结果证明，活性炭纤维电极增强电化学-过硫酸盐（E-PS-ACF）耦合体系对卡马西平的氧化去除率、矿化率以及与卡马西平的一级反应动力常数均远高于其它四种处理工艺。　　第二，研究了过硫酸盐初始浓度、电压、温度、初始pH值等因素，对电化学-过硫酸盐（E-PS）耦合体系降解卡马西平的影响。结果表明，当采用活性炭纤维电极时，随过硫酸盐浓度增加，卡马西平的降解率先增加后降低；当采用钛镀铂电极时，随过硫酸盐浓度增加，卡马西平的降解率一直增加。电压对卡马西平的降解影响较为显著，随着电压增强卡马西平降解率随之升高。温度升高，卡马西平的降解率增加。根据阿仑尼乌斯公式，在电化学-过硫酸盐耦合体系中，当采用活性炭纤维电极时，卡马西平的反应活化能为39.69kJ·mol-1，当采用钛镀铂电极时，卡马西平的反应活化能为42.48kJ·mol-1。两种电极氧化卡马西平的反应活化能均比较低，反应容易进行，受温度影响不显著。卡马西平的氧化去除率随着溶液初始pH值的升高而下降，pH为3时，去除率最高。同时，自由基捕获剂实验表明，在该耦合体系降解卡马西平的过程中，硫酸根自由基起主导作用，羟基自由基占据次要地位。　　最后，在活性炭纤维电极增强电化学-过硫酸盐（E-PS-ACF）耦合体系和过硫酸盐-活性炭纤维（PS-ACF）耦合体系中，分别进行活性炭纤维重复利用实验。结果表明，阴极电场对ACF具有保护作用，可以避免过硫酸盐对其表面的氧化或破坏。自由电子在阴极注入可以将ACF从活化过硫酸盐的促进剂转变为催化剂，从而大大延长其使用寿命，并显著提高对过硫酸盐的利用率。　　因此，活性炭纤维电极增强电化学-过硫酸盐（E-PS-ACF）耦合体系对水中低浓度有机药物进行去除实验和机理研究是一个值得探索的方向，可为开发基于电化学-过硫酸盐耦合水处理工艺提供理论依据和技术支持。

目录

1 绪 论

1.1 研究背景

1.2 国内外有关降解卡马西平的研究现状

1.3 过硫酸盐氧化有机污染物技术

1.4 研究的目的

1.5 研究内容

2 实验材料及方法

2.1 实验药品及仪器

2.2 实验方法与步骤

2.3 测试分析方法

3 E-PS耦合体系对卡马西平的处理效果研究

3.1 E-PS耦合体系中不同电极对卡马西平氧化的影响

3.2 E-PS-ACF耦合体系对卡马西平的氧化效率

3.3 过硫酸盐初始浓度对卡马西平降解的影响

3.4 电压对卡马西平降解的影响

3.5 温度对卡马西平降解的影响

3.6 初始pH值对卡马西平降解的影响

4 E-PS-ACF耦合体系反应机理研究

4.1 E-PS-ACF耦合体系对活性炭纤维性质的影响

4.2 自由基捕获剂对降解卡马西平的影响

4.3 E-PS-ACF耦合体系能耗

5 结论、创新点与展望

5.1 主要结论

5.2 创新点

5.3 研究展望

致谢

参考文献

附录

A.作者攻读硕士期间所发表的论文和专利