声明
致谢
摘要
第一章绪论
1．1研究目的及意义
1．2本研究的主要工作
第二章文献综述
2．1甲烷资源化利用的研究现状
2．1．1甲烷转化的工业化发展现状
2．1．2甲烷氧化偶联(OCM)
2．1．3甲烷脱氢芳构化(MDA)
2．1．4甲烷制甲醇反应(MTM)
2．2甲烷的耦合反应研究现状
2．2．1甲烷与烃类耦合反应
2．2．2甲烷与生物质模型化合物耦合反应
2．2．3甲烷与甲醇耦合反应
2．2．4甲烷与其他物质耦合反应
2．2．5甲烷耦合反应机理
2．3 ZSM-5分子筛的金属改性及其在甲烷耦合反应中的应用
2．3．2 ZSM-5分子筛的金属改性
2．3．3金属改性ZSM-5分子筛在耦合反应中的应用
2．4课题的提出
参考文献
第三章实验方法
3．1实验所用原料和仪器
3．2催化剂的制备方法
3．2．2催化剂的还原-氧化预处理
3．3催化剂表征方法
3．3．5 X-射线光电子能谱(XPS)
3．3．6热重(TG)分析
3．4催化剂活性评价及计算方法
3．4．1甲烷与甲醇共进料芳构化反应
3．4．2产物分析及计算方法
第四章ZSM-5分子筛的金属改性及甲烷耦合甲醇芳构化
4．1引言
4．2实验部分
4．2．1催化剂的制备
4．2．2催化剂的表征方法
4．2．3催化剂的考评与分析方法
4．3．1催化剂的物理和结构特性
4．3．2催化剂的酸性位分布
4．3．3催化剂的耦合反应与MTA反应性能
4．4不同锌负载量ZSM-5分子筛的甲烷耦合甲醇芳构化反应
4．4．1催化剂的物理和结构特性
4．4．2催化剂的酸性位分布
4．4．3催化剂表面锌化学价态
4．4．4催化剂的甲烷耦合反应与MTA反应性能
4．4．5商锌负载量ZSM-5催化剂上耦合反应与MTA反应
4．5本章小结
参考文献
第五章甲烷耦合甲醇芳构化反应中甲烷转化活性中心研究
5．1引言
5．2实验部分
5．2．1催化剂的制备
5．2．2催化剂的表征方法
5．2．3催化剂的考评与分析方法
5．3．1催化剂的物理与结构特性
5．3．2催化剂的酸性位分布
5．3．3催化剂表面锌的化学价态
5．3．4催化剂的反应性能
5．4焙烧气氛对锌改性ZSM-5分子筛结构与反应性能影响
5．4．1催化剂的锌负载状态
5．4．2耦合反应中的甲烷转化
5．5本章小节
参考文献
第六章高性能甲烷耦合甲醇反应催化剂预处理研究
6．1引言
6．2实验部分
6．2．1催化剂的制备
6．2．2催化剂的表征方法
6．2．3催化剂的考评与分析方法
6．3还原预处理时间对改性ZSM-5分子筛的结构及性能影响
6．3．1预处理对催化剂物理与结构特性的影响
6．3．2预处理对催化剂酸性位分布的影响
6．3．3顶处理对催化剂表面锌化学价态的影响
6．3．4预处理对催化剂甲烷耦合甲醇芳构化反应的影响
6．4 ZSM-5分子筛酸性对离子态锌物种的形成及耦合反应的影响
6．4．1预处理对低酸分子筛物理与结构特性的影响
6．4．2预处理对低酸分子筛酸性位的影响
6．4．3预处理对低酸分子筛上锌化学价态的影响
6．4．4预处理对低酸分子筛上耦合反应的影响
6．5预处理对锌改性ZSM-5分子筛上耦合反应性能的优化
6．6本章小节
参考文献
7．1引言
7．2催化剂的制备
7．3催化剂反应性能考评及分析方法
7．3．1甲烷与甲醇耦合反应与芳烃／烯烃添加实验
7．3．2程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)实验
7．4 TPSR-MS实验与甲烷浓度对耦合反应的影响
7．5甲醇反应深度对耦合反应的影响
7．6芳烃／烯烃添加物对耦合反应的影响
7．6．1芳烃添加对耦合反应的影响
7．6．2烯烃添加对耦合反应的影响
7．6．3芳烃添加物对甲烷转化表观活化能的影响
7．7甲烷与芳烃共进料实验
7．8本章小节
参考文献
第八章ZSM-5分子筛预积炭对耦合反应的影响
8．1引言
8．2实验部分
8．2．1催化剂的预积炭
8．2．2催化剂耦合反应考评
8．3甲烷在耦合反应中转化诱导期
8．3．1甲烷转化诱导期的证明
8．3．2锌改性与未改性ZSM-5分子筛上甲烷转化诱导期
8．4预积炭对耦合反应中甲烷转化的影响
8．4．1预积炭含量与甲烷在耦合反应中转化
8．4．2预积炭种类与甲烷在耦合反应中转化
8．4．3甲烷转化对耦合反应积炭影响
8．5本章小节
参考文献
第九章结论与展望
9．1结论
9．2展望
博士期间发表的论文及专利
浙江大学;
