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过渡金属亚铁氰化物/异质碳载体纳米复合材料的制备及环境应用

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摘要

1.绪论

1.1 碳载体

1.1.1 聚丙烯腈基碳纤维

1.1.2 石墨烯简介

1.1.3 碳纳米管

1.1.4 异质碳载体

1.2.2 过渡金属亚铁氰化物的应用

1.2.3 过渡金属铁氰化物的合成

1.3 CO2的催化还原

1.3.1 二氧化碳催化还原的意义

1.3.2 碳电极在电催化还原CO2方面的应用

1.4 水资源处理

1.4.1 催化降解有机污染物

1.5 本文研究内容简介

2.亚铁氰化镍/异质碳复合材料的制备及电催化还原二氧化碳的研究

2.1 引言

2.2 实验试剂及仪器

2.2.1 实验试剂

2.2.2 实验仪器

2.3 实验部分

2.3.1 氧化石墨烯的制备

2.3.2 酸化碳纳米管的制备

2.3.3 异质碳载体材料的制备

2.3.4 NiHCF/NCFt复合材料的制备

2.3.5 CO2在NiHCF/NCFt电极上的电化学行为

2.4 结果与讨论

2.4.1 NCFt/NiHCF的电化学行为

2.4.2 NiHCF/NCFt的形貌分析

2.4.3 NiHCF的XRD表征

2.4.4 NiHCF/NCFt的FT-IR表征

2.4.6 NiHCF/NCFt的XPS表征

2.4.5 NiHCF/NCFt电催化还原CO2的研究

2.4.6 NiHCF/NCFs稳定性研究

2.4.7 电催化CO2的紫外表征

2.5 本章小结

3.过渡金属亚铁氰化物/异质碳复合材料的制备及水处理应用

3.1 引言

3.2.1 实验试剂

3.2.2 实验仪器

3.3.2 光电催化降解2,6-DCP

3.3.3 铯离子吸附实验

3.4 实验部分

3.4.1 NiHCF/BiHCF/NCFt复合材料的电化学行为

3.4.2 NiHCF/BiHCF/NCFt复合材料的SEM表征

3.4.3 NiHCF/BiHCF/NCFt复合材料的NRD表征

3.4.4 NiHCF/BiHCF/NCFt复合材料的FT-IR表征

3.4.5 NiHCF/BiHCF/NCFt复合材料光电催化降解2,6-DCP

3.5 铯离子吸附实验

3.5.1 pH的影响

3.5.2 铯离子吸附动力学研究

3.5.3 铯离子吸附热力学研究

3.6 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况

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摘要

采用电泳沉积法,将石墨烯、纳米碳管交替沉积在碳纤维表面,制备了异质碳载体材料(NCFt),碳纤维的导电性得到了大幅度的提升。通过常规伏安脉冲法(NPV)在NCFt表面沉积亚铁氰化镍(NiHCF),通过扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、X射线衍射仪(XRD)、循环伏安法(CV)、紫外光谱(UV)等方法考察了复合材料的形貌、结构及组成。结果表明:纳米NiHCF呈立方体状,均匀地分布在NCFt表面,尺寸为16.6±3nm。研究显示:在吡啶和二氧化碳(CO2)共存时,NiHCF/NCFt将吡啶还原为吡啶自由基,随后吡啶自由基与二氧化碳反应生成吡啶甲酸盐(cabarmate),最终在-0.7V恒电位下将其还原为甲酸(HCOOH)。在电催化过程中,NiHCF/NCFt展现出良好的选择性和稳定性。
  采用循环伏安法,在NCFt表面一步电沉积NiHCF或BiHCF纳米颗粒,形成了亚铁氰化镍/亚铁氰化铋/异质碳复合材料(NiHCF/BiHCF/NCFt)。采用FE-SEM、FT-IR、XRD和电化学技术对其进行了表征。结果显示:立方体状的NiHCF和正六边形状的BiHCF均匀分布在NCFt的表面,其平均尺寸为19.8±3nm。考察了NiHCF/BiHCF/NCFt光电催化降解2,6-二氯苯酚(2,6-DCP)的性能。在500W高压汞灯照射下,1.2V下恒电位3h后,2,6-DCP降解率达到95.3%。还考察了NiHCF/NCFt对水溶液中铯离子(Cs+)的吸附性能。在45℃、pH7、6小时下,对Cs+的最大吸附量可达38.83±2mg/g,吸附过程为化学吸附,是自发的吸热反应。

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