三维石墨烯基宏观体对放射性元素分离和富集的研究

摘要

国内能源供给主要依靠高污染高排放的火力发电，近年来在全世界范围内都提倡的可持续发展，既要满足当代人的需求又不损害后代人满足其需求，故优化国内能源供给的结构迫在眉睫。核能作为清洁能源是应对能源危机的的不二选择，而中国目前拥有全球最大的民用核能发展计划，大力发展核电带来的环境问题也逐渐受到公众的关注。核能开发利用的诸多方面都涉及到放射性废水，妥善处理废液对核能的健康发展意义重大。　　本文中，壳聚糖和聚乙烯亚胺作为凝胶因子分别与氧化石墨烯复合，制成石墨烯基宏观结构，用于处理放射性废水。系统研究了溶液pH值、时间、初始浓度、离子强度等因素对吸附的影响。并基于FT-IR、EXAFS、XPS技术对吸附机理做了详细解释。主要结果如下：　　（1）成功制备氧化石墨烯-壳聚糖复合凝胶，用于分离富集U(VI)、Eu(Ⅲ)和Th(Ⅳ)。通过SEM、PXRD、FT-IR等表征手段证实氧化石墨烯和壳聚糖成功复合，机械性能良好。吸附结果表明材料对于U(Ⅵ)、Eu(Ⅲ)和Th(Ⅳ)在适宜条件下饱和吸附容量分别为384、220、136mg/g。机理研究表明是-COO-，-OH和-NH2官能团以内配位络合形式结合金属离子。该材料对镧系和锕系元素具有一定的选择性，海水提铀实验结果表明提取效率很高，具有很好的应用前景。　　（2）成功制备氧化石墨烯-聚乙烯亚胺复合凝胶，用于分离富集 U(Ⅵ)和Re(Ⅶ)。通过SEM、PXRD、FT-IR等表征手段证实氧化石墨烯和聚乙烯亚胺成功复合，机械性能良好。吸附结果表明材料对于U(Ⅵ)和Re(Ⅶ)在适宜条件下饱和吸附容量分别为629和458mg/g。机理研究表明在酸性条件吸附U(VI)下是-NH2，-OH和-COO-内配位络合模式主导，在碱性条件是铀的水解沉淀主导；吸附Re(Ⅶ)是阴离子交换机理主导。该材料对于铀具有一定的选择性，海水提铀实验结果表明提铀效率很高，对环境污染治理和核能的可持续发展有意义。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 前言

1.2 放射性废水的处理

1.3 石墨烯基材料简介

1.4 三维石墨烯基凝胶研究进展

1.5 本课题研究设想

第二章 GO-CS凝胶制备及其对铀、铕、钍的吸附行为研究

2.1 仪器与设备

2.2 材料和试剂

2.3 GO-CS的制备与表征

2.4 吸附实验

2.5 吸附铀(VI)

2.6 吸附铕(III)和钍(IV)

2.7 吸附机理

2.8 本章小结

第三章 GO-PEI凝胶制备及其对铀、铼的吸附行为研究

3.1 仪器与设备

3.2 材料和试剂

3.3 GO-PEI的制备与表征

3.4 吸附实验

3.5 吸附铀(VI)

3.6 吸附铼(VII)

3.7 吸附机理

3.8 本章小结

第四章 主要结论与展望

4.1 主要结论

4.2 展望

参考文献

致谢

附录 研究生阶段发表的论文