BN、BN¯体系量子化学计算——以激光冷却为研究背景

摘要

分子与原子的冷却和囚禁研究，一直以来是分子物理、化学物理等领域内实验和理论研究的重要课题。激光直接冷却分子，近年来在实验和理论上受到了广泛的关注。本文以激光冷却BNˉ离子分子为背景，研究了硼的氮化物及其离子化合物的结构和光谱。
　　（1）在ab initio计算方面，利用态平均的全活性空间自洽场方法(CASSCF),和多参考组相互作用方法MRCI计算了BN（x3Π、a1Σ+、b1Π）、BNˉ(x2∑+、A2Π、B2Σ+）分子的低电子态，得到了BN、BNˉ体系这些电子态的结构参数和势能曲线；通过数值求解薛定谔方程，给出了它们的振动能级和相应的光谱常数。计算的值与实验符合较好，表明我们计算的结果是可靠的。
　　(2)计算了BNˉ分子(x2∑+、A2Π、B2Σ+）低电子态间的跃迁偶极矩，得到了激发态的基振动能级的辐射寿命，爱因斯坦发射系数，和振动能级间跃迁的Franck-Condon因子。发现：B2Σ（v'=0）的寿命为τ=73ns，B2Σ+（v'=0）→x2∑+（v'=0）的FC因子达到f00=0.986，因此，利用B2Σ+（v'=0）→x2∑+（v'=0）准闭合循环跃迁，有望实现对 BN-分子的激光冷却。
　　（3）提出了两束激光冷却BNˉ分子的方案：主泵浦激光波长λ00=474.676 nm、辅泵浦光源：λ01=514.642nm。

目录

声明

第一章 绪 论

1.1激光冷却原子

1.2激光冷却分子

1.3本论文的主要内容

参考文献

第二章分子轨道从头算和束缚态能级计算简介

2.1 量子化学从头算的基本原理和近似

2 .2量子化学从头计算方法

2.3 双原子分子的束缚态能级计算

2.4动能矩阵元、能量本征值、波函数和FC因子的计算

参考文献

第三章 BN、 BN- 体系的结构和光谱理论研究

3.1 ab initio 计算细节

3.2 BN-离子分子结构和势能曲线

3.3 BN分子结构和势能曲线

3.4 偶极矩

3.5 BN-体系激发态到基态的跃迁

3.6 BN-体系分子激光冷却方案

第四章 总结与展望

参考文献

一、研究生期间发表论文

二、参与课题

三、获奖情况

致谢