声明
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 全球汞污染现状
1.1.2 汞减排的国际共识
1.1.3 燃煤烟气中汞的赋存形态
1.1.4 汞形态的特性
1.2 汞形态取样分析技术研究进展
1.2.1 烟气汞形态离线取样测试方法
1.2.2 烟气汞形态在线监测方法
1.2.3 烟气汞分析方法
1.3 气体分离方法的研究进展
1.3.1 气体分离方法
1.3.2 气相中Hg2+/Hg0分离方法
1.3.3 量子/分子力学方法预测气固表面的吸附作用
1.4 本文研究目标和内容
1.4.1 研究目标
1.4.2 研究内容
1.4.3 研究技术路线
1.5 本章小结
参考文献
第二章 实验与理论方法
2.1 引言
2.2 固体吸附剂的制备
2.2.1 化学试剂
2.2.2 CaO/SiO2样品的制备方法
2.3 实验装置及方法
2.3.1 固定床吸附试验台
2.3.2 程序升温脱附试验台
2.3.3 吸附剂性能评价
2.4 吸附剂的表征
2.4.1 吸附剂比表面积与空隙结构测定
2.4.2 吸附剂表面碱性位点测定
2.4.3 吸附剂晶体结构与物相分析
2.4.4 吸附剂表面形貌特征
2.4.5 吸附剂元素组成与价态分析
2.5 分子力学理论
2.5.1 分子力场
2.5.2 热力学系综理论
2.5.3 蒙特卡洛方法
2.6 量子力学相关理论
2.6.1 薛定谔方程的解
2.6.2 密度泛函理论（DFT）
2.6.3 过渡态理论（TST）
2.6.4 耦合簇方法（CC）
2.6.5 分子轨道理论（MOT）
2.7 本章小结
参考文献
第三章 HgCl2和Hg0化学吸附分离材料的筛选
3.1 引言
3.2 碱金属/碱土金属基材料对Hg0和HgCl2吸附性能的DFT预测
3.2.1 吸附模型和计算参数
3.2.2 固体吸附剂对Hg0的吸附预测
3.2.3 固体吸附剂对HgCl2的吸附预测
3.2.4 汞和固体吸附剂的前线分子轨道分析
3.3 固体吸附剂对HgCl2选择性吸附性能的实验验证
3.3.1 固体吸附剂对Hg0吸附实验
3.3.2 固体吸附剂对HgCl2吸附实验
3.4 本章小结
参考文献
第四章 CaO/SiO2的载体分散效应和碱性位点活性研究
4.1 引言
4.2 介孔SiO2载体对CaO的分散效应
4.2.1 CaO在载体表面的分布形态
4.2.2 HgCl2吸附性能
4.2.3 载体对CaO分散作用的分子模拟研究
4.3 碱性位点种类对HgCl2吸附的影响
4.3.1 吸附剂表面碱性位点分布
4.3.2 HgCl2与不同碱性位点的作用机理研究
4.4 本章小结
参考文献
第五章 SO2对HgCl2化学吸附的影响机制研究
5.1 引言
5.2 SO2与HgCl2竞争吸附的机理
5.2.1 SO2对CaO/SiO2吸附剂的HgCl2吸附性能影响
5.2.2 SO2对CaO/SiO2吸附剂微观形态的影响
5.2.3 SO2与HgCl2在CaO(001)表面竞争吸附的DFT研究
5.3 SO2与HgCl2表面反应的机理
5.3.1 CaO/SiO2吸附剂表面汞和硫元素形态的实验研究
5.3.2 SO2与HgO非均相反应的过渡态搜索
5.4 吸附剂掺杂改性的抗硫毒化机理
5.4.1 低价态离子的掺杂作用
5.4.2 空位缺陷的强化吸附作用
5.4.3 固态离子的扩散效应
5.5 本章小结
参考文献
第六章 UiO-66物理吸附分离Hg0和HgCl2机理研究
6.1 引言
6.2 Hg0与UiO-66的分子力场探究
6.2.1 HgCl2-HgCl2力场模型
6.2.2 Hg0-Hg0力场模型
6.2.3 Hg0与其他气体分子的力场模型
6.2.4 HgCl2与UiO-66作用的力场模型
6.2.5 Hg0与UiO-66作用的力场模型
6.3 UiO-66对HgCl2选择性吸附性能研究
6.3.1 单一气体组分在UiO-66中的吸附平衡
6.3.2 烟气组分对HgCl2选择性吸附的影响
6.3.3 官能团种类对HgCl2选择性吸附的影响
6.4 本章小结
参考文献
第七章 全文总结
7.1 论文的主要结论
7.1.1 Hg0和HgCl2理化特性的差异性研究——化学吸附分离和物理吸附分离
7.1.2 CaO/SiO2吸附剂对HgCl2选择性吸附的机理
7.1.3 SO2对CaO/SiO2吸附剂选择性吸附氧化态汞的干扰机制
7.1.4 低价态离子掺杂改性对CaO/SiO2吸附剂的抗硫提效机制
7.1.5 UiO-66对Hg0和HgCl2的物理吸附分离特性
7.2 本文的创新点
7.3 展望与建议
致谢
附录A 分子轨道成分分析和对称性判定方法
附录B MCM-41、UiO-66等多孔结构的相应参数
附录C 耦合簇方法计算过程中的基组重叠误差修正
作者简介
博士在读期间的学术成果
东南大学;
