不同分子量腐殖酸对量子点在饱和多孔介质中迁移和沉积的影响

摘要

在过去的十年里，由于工程纳米颗粒独特的物理化学特性，越来越多的工程纳米颗粒被逐渐被运用到各种商业产品中。在生产、使用以及废弃过程中，工程纳米颗粒不可避免的进入到周围环境中。一旦进入环境中，工程纳米颗粒会经历一系列复杂的物理化学转化，同时对自然环境和人类健康造成威胁。因此，理解工程纳米颗粒在环境中的迁移和归趋以及评估纳米颗粒对环境和人类健康的潜在危害十分重要和紧急。虽然目前已经知道腐殖酸对纳米颗粒在环境中迁移和归趋起到很重要的作用，但是，腐殖酸是由不同分子量的有机物组成的大分子物质，目前依然不清楚腐殖酸的某个特殊部分怎样影响纳米颗粒在环境中的迁移和归趋。　　量子点作为工程纳米颗粒的一种，由于其独特的光学特性，已被广泛应用在太阳能电池、医学影像、荧光探针、化学分析等领域。本研究选取氨基修饰和羧基修饰的量子点作为工程纳米颗粒的代表，不仅探究不同分子量腐殖酸对纳米颗粒迁移和沉积行为的影响。同时探究阳离子类型（Na+、Ca2+）和纳米颗粒表面涂层（-COOH、-NH2）对纳米颗粒迁移和沉积行为的影响。　　研究结果表明：不同分子量腐殖酸对量子点在石英砂柱中的迁移和沉积行为有比较显著的影响，而且与腐殖酸分子量显著相关。除此之外，量子点的表面涂层以及阳离子类型同样对量子点的迁移行为有明显的影响。在NaCl电解液中，不同分子量的腐殖酸能够显著的增强氨基修饰的量子点（QD-NH2）在石英砂柱中的迁移性，而且高分子量的腐殖酸(＞100kDa和30-100kDaHA)比低分子量腐殖酸(10-30kDa、3-10kDa和＜3kDaHA)更能够促进氨基量子点在石英砂柱中的移动，这主要是由于高分子量腐殖酸吸附到量子点表面的含量更高同时能够提供较强的空间排斥力。然而，羧基修饰的量子点（QD-COOH）在腐殖酸存在溶液中时，很容易的从石英砂柱中迁移出来，流出液中的羧基量子点质量回收率也很高。但是与腐殖酸分子量没有很大关系。　　在CaCl2电解液中。羧基量子点和氨基量子点在土壤柱中的迁移能力比较低，基本上沉积在土壤柱中。不同分子量的腐殖酸对羧基量子点在石英砂柱中的迁移和沉积行为的影响比较大。高分子量的腐殖酸比低分子量腐殖酸更能促进羧基量子点子石英砂柱中的迁移。但是氨基量子点在石英砂柱中的迁移行为并没有被腐殖酸改变，氨基量子点基本上沉积在石英砂柱中。

目录

声明

第一章 绪论

1.1量子点概述

1.1.1量子点的合成

1.1.2量子点的结构和特征

1.1.3 量子点的表面修饰

1.2量子点的应用

1.2.1荧光共振能量转移

1.2.2荧光免疫分析

1.2.3核酸检测

1.2.4体外细胞成像

1.2.5体内动物成像

1.3 纳米颗粒在多孔介质中迁移的影响因素

1.3.1纳米颗粒特性

1.3.2多孔介质的特性

1.3.3溶液物理化学因素

1.4腐殖酸对纳米颗粒在多孔介质中迁移的研究进展

1.5研究目的与方法

1.5.1主要研究目的

1.5.2研究方法

第二章 腐殖酸的分级与表征

2.1实验仪器与试剂

2.2.1实验仪器

2.2.2实验试剂

2.3实验方法

2.3.2腐殖酸的分级

2.3.3腐殖酸的化学性质表征

2.4实验结果与讨论

2.4.1腐殖酸分子量分布

2.4.2 不同分子量腐殖酸紫外可见光谱分析

2.4.3不同分子量腐殖酸荧光光谱分析

2.5本章小结

第三章 不同分子量腐殖酸对量子点Zeta电位和粒径的影响

3.1实验仪器和试剂

3.1.1实验仪器

3.1.2实验试剂

3.2实验方法

3.2.1实验溶液配制

3.2.2不同分子量腐殖酸对量子点zeta 电位及水动力粒径的影响

3.2.3实验数据分析方法

3.3实验结果与讨论

3.3.1不同分子量腐殖酸对量子点Zeta电位影响

3.3.2不同分子量腐殖酸对量子点水动力粒径的影响

3.4本章小结

第四章 不同分子量腐殖酸对量子点在饱和渗透介质中迁移和沉积的影响

4.1实验仪器和实验试剂

4.1.1实验仪器

4.1.2实验试剂

4.2 实验方法

4.2.1 石英砂的清洗和Zeta电位的测定

4.2.2腐殖酸吸附量的测定

4.2.3柱实验设计与方法

4.2.4量子点浓度测定方法

4.2.5实验理论分析

4.3实验结果与讨论

4.3.1在一价电解液中，不同分子量腐殖酸对量子点迁移和截留的影响

4.3.2二价电解液中，不同分子量腐殖酸对量子点迁移和沉积的影响

4.4本章小结

结论

参考文献

致谢

附录A 攻读硕士期间发表的主要论文