基于石墨烯的复合纳米粒子的制备及其对多巴胺测定的电化学应用研究

摘要

多巴胺(dopamine，DA)作为重要的儿茶酚胺类神经递质，在中枢神经系统疾病的控制、预防中起着重要的作用。对DA的含量测定在临床应用以及对其生理机制的探讨具有重要的实际意义。电化学分析法易于操作、价格低廉，倍受分析工作者关注。石墨烯作为一种应用前景较好的材料，具有独特的物理化学性质，例如，较大的比表面积、良好的导电性、和卓越的机械强度，在制备具有高灵敏度和高选择性的新型电极材料方面具有非常重要的研究意义。随着复合材料的发展，很多材料用来修饰电极检测DA，如导电聚合物、金属纳米粒子和碳纳米颗粒材料。其中纳米材料和半导体材料具有显著的优异性能，因此本文寻找适合的金属氧化物纳米粒子复合石墨烯修饰电极测定多巴胺。此外和DA共存的另外两种生物物质抗坏血酸(ascorbic acid，AA)和尿酸，其氧化峰电位与DA的氧化峰相似，同时测定时氧化峰会重叠，因此修饰电极还需要的有效地分开这三种共存物质。本文制备了三种基于石墨烯-金属氧化物纳米复合材料修饰玻碳电极来进行多巴胺的选择性测定，论文的主要部分如下：　　1.制备了Fe3O4纳米粒子复合石墨烯修饰玻碳电极测定多巴胺。通过扫描电镜和透射电镜可以看出制备的纳米粒子为介孔结构，粒径为50nm左右。将制备的纳米粒子溶液与氧化石墨溶液机械搅拌2h混合均匀。在电极表面电化学还原得到Fe3O4/石墨烯修饰电极对多巴胺进行测定。结果表明，Fe3O4/石墨烯修饰电极对多巴胺测定的效果比单纯石墨烯修饰电极电流增加了两倍左右。Fe3O4/石墨烯材料的最佳还原电位为-1.5V，还原时间为120s。最佳底液pH=3.5，最佳富集电位为0V，富集时间为180s。DA的氧化峰电流与扫描速率的一次方成良好的线性关系，说明多巴胺的电化学行为是吸附控制。制备的Fe3O4/石墨烯修饰电极能够同时测定抗坏血酸、多巴胺和尿酸，抗干扰能力很好。并对多巴胺测定进行线性分析，制备修饰电极的线性范围为6×10-8mol/L-8×10-5mol/L，检测限为4×10-9mol/L。　　2.制备了Cu2O纳米粒子复合石墨烯修饰玻碳电极测定多巴胺。用水合肼还原CuSO4·5H2O制备Cu2O，复合材料成功地修饰玻碳电极。扫描电镜可以看出为正立方体形貌的Cu2O。得到的Cu2O/石墨烯修饰电极测定多巴胺比单纯石墨烯修饰电极具有明显的增加。最佳还原电位为-1.5V，还原时间为300s，最佳富集电位为-0.1V，富集时间为150s，最佳底液pH=3.5。DA的氧化峰电流与扫描速率的一次方成良好的线性关系，说明多巴胺的电化学行为是吸附控制。在干扰物质抗坏血酸和尿酸存在的情况下，能明显的分出三种物质的峰。对多巴胺测定进行线性分析，制备修饰电极的线性范围为1×10-8mol/L-8×10-5mol/L，检测限为6×10-8mol/L。　　3.用溶剂法制备了三种不同形貌的MnO2纳米粒子，纳米棒、纳米管和纳米线，分别复合石墨烯修饰电极来测定对多巴胺。效果都比单纯的石墨烯电流增加，但是MnO2纳米线电流增加最大。接着讨论不同条件对修饰电极的影响。最佳还原电位为-1.5V，还原时间为120s。最佳富集电位为-0.1V，富集时间为120s。最佳底液pH=3.0。DA的氧化峰电流与扫描速率的一次方成良好的线性关系，说明多巴胺的电化学行为是吸附控制。在干扰物质抗坏血酸和尿酸存在的情况下，能明显的分出三种物质的峰，抗干扰能力很好。并对多巴胺测定进行线性分析，制备修饰电极的线性范围为8×10-8mol/L-1×10-6mol/L，检测限为1×10-9mol/L。

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第一章 绪论

1.1神经递质多巴胺的结构及其功能

1.2多巴胺透过血脑屏障的方法的研究进展

1.3多巴胺神经递质的检测方法的研究进展

1.4结论

1.5本论文的研究意义、创新点和研究内容

第二章 Fe3O4/石墨烯复合纳米材料的制备及对多巴胺的电化学测定

2.1前言

2.2实验方法

2.3 结果与讨论

2.4 结论

第三章 Cu2O/石墨烯复合纳米材料的制备及对多巴胺的电化学测定

3.1 前言

3.2实验方法

3.3 结果与讨论

3.4 结论

第四章 MnO2/石墨烯复合纳米材料的制备及对多巴胺的电化学测定

4.1 前言

4.2实验方法

4.3 结果与讨论

4.4结论

第五章总结与展望

参考文献

攻读硕士研究生期间的主要成果

致谢