铁炭复合材料的制备及其对水体中磺胺类抗生素的去除研究

摘要

磺胺类抗生素(Sulfonamides, SAs)在环境中残留过多会影响整个生态系统的良性循环，最终将危害人类健康。目前我国大多污水处理厂还没有建立起广泛有效的去除磺胺类抗生素等难降解污染物质的污水处理工艺，寻找出一种经济有效的方法去除水体中磺胺类抗生素显得尤为必要。利用负载金属氧化物提高吸附剂吸附性能是当下的研究热点，本研究的目的是通过对生物质炭负载金属氧化物改性，从而制备出一种对磺胺类抗生素有良好去除效果的新型吸附剂，探讨该新型吸附剂在不同条件下的吸附性能，为实际生活废水、养殖废水中磺胺类抗生素污染物的去除提供理论依据。
　　本文选择水体中常见的两种磺胺类抗生素磺胺（SA）和磺胺嘧啶（SD）作为研究对象，以生物质炭作为吸附剂，通过实验室静态吸附实验考察了不同粒径、初始投加量、抗生素初始浓度、吸附时间、初始pH、温度等条件对生物质炭吸附磺胺类抗生素的影响，探究了生物质炭对磺胺类抗生素的吸附规律。然后以木炭作为固载母体制备铁炭复合材料，考察了铁炭复合材料的制备方法、制备条件对其去除水体中磺胺类抗生素的影响，对铁炭复合材料进行表征并探讨了铁炭复合材料在不同影响因素下对磺胺类抗生素的去除规律，主要研究内容和结果如下：
　　1.通过生物质炭竹炭、木炭对含磺胺废水进行吸附去除试验，研究了生物质炭对水体中磺胺类抗生素的去除效果。结果表明，生物质炭可用于吸附水溶液中的磺胺类抗生素，吸附效果与生物质炭的粒径成反比关系：生物质炭的粒径越小，其对磺胺类抗生素的吸附率越大。木炭的吸附性能好于竹炭，木炭对SA、SD的吸附在12 h内达到平衡，其对SA和SD的吸附率随着初始投加量的增加而增大，但单位木炭上的吸附量却随之减小。初始浓度10 mg/L以内的SA可以被木炭完全吸附去除，随着初始浓度升高，SA、SD的去除率逐渐下降，SA在浓度40 mg/L时吸附量可达到饱和为0.52 mg/g，SD则是在20 mg/L时吸附量达到饱和为0.18 mg/g，随后逐渐减小。木炭对SA的吸附效果优于SD。在酸性条件下，木炭对SA、SD的吸附去除效果要好于中性和碱性条件。SA、SD在木炭上的吸附等温方程用Langmuir和Freundlich等温方程拟合结果表明两种抗生素的吸附过程更符合Freundlich模型，吸附过程温度控制在25°C最佳。木炭对SA、SD吸附过程进行动力学拟合的结果显示其吸附过程遵循拟二级反应动力学，吸附过程中存在化学吸附作用。
　　2.以木炭作为固载母体，选用三种制备方法在木炭上固载水合氧化铁，制成铁炭复合材料，研究了铁炭复合材料的制备及其对水体中磺胺抗生素的去除效果。结果表明抽真空旋转固化法制备的铁炭复合材料对SA和SD的去除效果最好，最佳制备条件为用Fe（NO3）3溶液和木炭混合浸渍，铁炭质量比0.224:1，在旋转蒸发仪中于抽真空状态下60℃下熟化9 h。铁炭复合材料对SA、SD的去除效果明显好于木炭，在投加量都为10 g/L条件下，木炭对SA、SD的去除率为54.92％、12.01%，铁炭复合材料可完全去除SA、SD。铁炭复合材料对SA、SD的去除符合表观一级动力学模型，且其对SD的去除效果好于SA。
　　3.探讨了抗生素初始浓度、溶液pH、背景离子强度对铁炭复合材料去除水体中磺胺类抗生素效果的影响。结果表明，投加量为10 g/L的铁炭复合材料对浓度为25 mg/L以下的SA、SD可以完全去除，此后随着SA、SD的初始浓度增大，去除率随之降低；铁炭复合材料在弱酸条件下对SA、SD的去除效果最好，碱性条件下去除效果最差；在水样中加入一定浓度的Na+和Cl-对铁炭材料去除SA、SD影响不大。
　　4.铁炭复合材料的表征结果表明，铁炭复合材料的比表面积相比木炭提高了6.5倍，含铁量达到11%。通过扫描电镜可以看到铁氧化物固载到木炭的表面上，XRD的分析结果表明铁炭复合材料的石墨化程度降低，铁物质以非晶体水合氧化铁形式负载在木炭表面。通过观察液相色谱图，可以推断铁炭复合材料对SA、SD的去除是物理吸附和化学降解的协同作用，其在反应过程中会生成降解产物。

目录

封面

声明

中文摘要

英文摘要

目录

文献综述

1抗生素概况

2磺胺类抗生素的污染现状、来源

2.1磺胺类抗生素简介

2.2磺胺类抗生素的污染现状

2.3水体中磺胺类抗生素的来源

3磺胺类抗生素污染处理技术

3.1生物处理法

3.2化学处理法

3.3物理处理法

4载铁吸附剂的制备及其在水处理中的应用研究进展

4.1 吸附剂的改性研究

4.2载铁吸附剂的制备方法

4.3载铁吸附剂在水处理中的应用

1引言

2材料与方法

2.1实验材料

2.1.1标准品

2.1.2试剂

2.1.3仪器设备

2.1.4吸附剂

2.1.5模拟废水

2.2生物质炭对磺胺类抗生素的去除实验

2.2.1生物质炭的筛选实验

2.2.2不同影响因素下生物质炭对抗生素的去除实验

2.3铁炭复合材料的制备及表征

2.3.1制备方法

2.3.2铁炭复合材料的筛选实验

2.3.3不同制备条件的去除实验

2.3.4铁炭复合材料的表征

2.4铁炭复合材料对磺胺类抗生素的去除实验

2.4.1动力学实验

2.4.2不同影响因素下铁炭复合材料对抗生素的去除实验

2.4.3铁炭复合材料对磺胺类抗生素的去除方式探讨

2.5抗生素的HPLC分析

2.6数据处理

3 结果与分析

3.1磺胺类抗生素在生物质炭上的吸附

3.1.1磺胺在不同粒径生物质炭上的吸附

3.1.2木炭初始投加量对磺胺类抗生素去除效果的影响

3.1.3吸附时间对磺胺类抗生素去除效果的影响

3.1.4不同初始浓度对磺胺类抗生素去除效果的影响

3.1.5不同初始pH对磺胺类抗生素吸附效果的影响

3.1.6抗生素吸附等温线和吸附等温线模型分析

3.1.7木炭吸附磺胺类抗生素的动力学分析

3.2铁炭复合材料的制备及其对水体抗生素去除效果

3.2.1铁炭复合材料制备方法对去除水体抗生素的影响

3.2.2铁炭复合材料制备条件对去除水体抗生素的影响

3.3 影响铁炭复合材料去除水体中磺胺抗生素的因素

3.3.1初始浓度对铁炭复合材料去除水体抗生素的影响

3.3.2溶液pH对铁炭复合材料去除水体抗生素的影响

3.3.3共存离子对铁炭复合材料去除水体抗生素的影响

3.4 铁炭复合材料的表征及其去除水体抗生素的机理

3.4.1铁炭复合材料的基本理化性质

3.4.2铁炭复合材料的电镜扫描结果分析

3.4.3铁炭复合材料的XRD分析

3.4.4铁炭复合材料去除抗生素的机理分析

4讨论

5结论

参考文献

致谢

作者简介