不同来源的纳米黑炭对泰乐菌素的吸附特性

摘要

抗生素大量且广泛的应用于人畜疾病的预防治疗及动物饲料添加剂等领域，且其进入生物体后很难被完全吸收和消化，大部分的抗生素会以母体或其代谢物的形式通过尿液或粪便排出体外进入到环境中，因此给人类健康和生态环境造成危害。国内外研究者们对抗生素类污染物的环境行为开展了大量的研究，但是对抗生素在环境中迁移转化机制的认识仍不够全面，对于抗生素在多介质多界面上的吸附机理认识不足。因此本文以泰乐菌素(TYL)为研究对象，分别考察了黑炭对抗生素的吸附特性和机制以及环境中普遍存在的矿物和腐植酸与黑炭的界面作用对TYL迁移的影响，论文主要取得了以下几个成果:
　　1.主要研究了TYL在三种不同来源的纳米黑炭上的吸附特性。研究发现:TYL在稻杆黑炭(RC)、燃油发动机飞灰(MC)和锅炉煤灰(SC)上的吸附分别于24h、24 h和12 h达到吸附平衡，二级动力学和颗粒扩散模型可以较好的拟合黑炭吸附TYL的动力学数据。用Slips模型拟合黑炭吸附TYL的等温线数据结果非常好，按吸附能力排序为RC＞MC＞SC。增大吸附溶液的pH值和离子强度都会降低纳米黑炭的吸附能力。TYL在纳米黑炭上吸附主要是疏水性分配作用、π-πEDA共用电子对作用、氢键作用和离子交换等作用共同作用。
　　2.黑炭-针铁矿(BC-FeOOH)和黑炭-蒙脱石(BC-MT)界面作用对其吸附TYL的影响:通过各种表征(SEM、XRD、FTIR)研究了负载矿物前后的黑炭，研究发现黑炭与矿物的结合方式主要为化学方式。TYL在BC-FeOOH和BC-MT上的吸附分别于12h和24 h达到完全吸附平衡。改性后BC-FeOOH对TYL的最大吸附量达到了70625 mg/kg，是改性前针铁矿的9倍。BC-MT对TYL的累计吸附量可达到123221 mg/kg，是黑炭的1.5倍，是蒙脱石的3倍。TYL在BC、FeOOH、FeOOH-BC、MT和MT-BC上的吸附数据用拉格朗日二级动力学模型的拟合效果较好，拟合的相关性系数(R2)达到0.997。BC-FeOOH吸附TYL的能力随着pH值的增加不断增强，BC-MT的吸附规律与之相反，并且两者的吸附能力会随着离子强度的增强而减弱。
　　3.黑炭-腐殖酸界面作用对其吸附TYL的影响:通过各种表征手段(例如BET、SEM、XRD、FTIR)研究了负载腐殖酸前后的黑炭，并且研究了两种黑炭RC和SC负载腐殖酸后（RC-HA、SC-HA）对TYL的吸附特性。TYL在RC-HA和SC-HA上吸附均于24 h达到完全吸附平衡。改性后RC-HA对TYL的最大吸附量达到了107125 mg/kg，相比RC增长了32％，SC-HA对TYL的累计吸附量可达到30985mg/kg，相比SC增加了72％，按吸附能力排序为RC-HA＞RC＞SC-HA＞SC。TYL在RC-HA和SC-HA上吸附动力学数据用二级动力学方程拟合效果较好，这是化学作用作用的结果。等温线数据用Henry和Freundlich等温模型拟合较好，说明分配机制存在于吸附过程中。RC-HA和SC-HA吸附TYL的能力随着pH值和离子强度的增加而减小。

目录

声明

摘要

1 绪论

1．1 抗生素

1．1．1 抗生素简介及分类

1．1．2 抗生素进入环境的途径

1．1．3 抗生素对环境的影响

1．1．4 抗生素在环境介质上的吸附

1．1．5 泰乐菌素

1．2 黑炭

1．2．1 黑炭的来源

1．2．2 黑炭对污染物迁移转化的影响

1．3 吸附主要模型

1．4 研究存在的问题

1．5 本研究的目的和意义

1．6 研究思路

2 不同来源的黑炭对泰乐菌素的吸附

2．1 实验材料与分析方法

2．1．1 实验材料

2．1．2 实验仪器

2．1．3 试验样品的表征及分析

2．2 实验过程

2．2．1 TYL母液和标准曲线的配制

2．2．2 TYL在三种不同来源纳米黑炭上的吸附

2．2．3 吸附动力学实验

2．2．4 吸附等温线实验

2．2．5 pH的影响

2．2．6 离子强度的影响

2．2．7 秦乐菌素的检测及吸附量的计算

2．3 结果与讨论

2．3．1 吸附动力学

2．3．2 吸附等温线

2．3．3 pH值对纳米黑炭吸附TYL的影响

2．3．4 离子强度对纳米黑炭吸附TYL的影响

2．4 本章小结

3 黑炭-针铁矿／蒙脱石的界面作用对TYL吸附的影响

3．1 实验材料的准备和样品表征分析

3．2 黑炭-针铁矿／蒙脱石复合物吸附TYL的吸附

3．2．1 黑炭-针铁矿／蒙脱石复合物对TYL的吸附

3．2．2 吸附动力学实验

3．2．3 吸附等温线实验

3．2．4 pH的影响

3．2．5 离子强度的影响

3．3 结果与讨论

3．3．1 吸附动力学

3．3．2 吸附等温线

3．3．3 pH值对黑炭-针铁矿／蒙脱石复合物吸附TYL的影响

3．3．4 离子强度值对黑炭-针铁矿／蒙脱石复合物吸附TYL的影响

3．4 本章结论

4 黑炭-腐殖酸的界面作用对TYL吸附的影响

4．1 实验材料和吸附剂的表征分析

4．2 结果与讨论

4．2．1 吸附动力学和吸附等温线

4．2．2 pH的影响

4．2．3 离子强度的影响

4．3 本章小结

5 结论

参考文献

致谢

作者简介及读研期间主要科研成果