Au@ZnO核壳纳米结构的构建及光催化性能研究

摘要

本论文通过构建具有优异性能的贵金属@半导体核壳纳米结构，制备了Au@ZnO核壳纳米结构光催化剂，结合Au纳米粒子的表面等离子体共振效应能够吸收可见光的特性，对半导体氧化锌进行改性，研究复合催化剂的光响应性和光催化性能。通过在Au@ZnO上负载不同质量分数的Pd纳米粒子，有效提高光生载流子在界面间的传输性能，抑制光生电荷的再复合，制备出高效Au@ZnO/Pd纳米复合光催化剂。具体内容如下:
　　1.首先通过种子法制备出单分散的直径为55 nm的Au纳米球，再使用抗坏血酸诱导沉积的方法在Au纳米球上包覆一层氧化锌，制备出Au@ZnO核壳纳米球状光催化剂。由于Au纳米球的表面等离子体共振效应，光催化剂在550 nm表现出很强的可见光吸收特征。模拟太阳光下光催化降解有机染料罗丹明B的实验表明Au@ZnO核壳纳米球表现出优异的光催化活性。此外，为了进一步验证表面等离子体共振效应增强光催化活性的机理，选用三种不同波长（365 nm、520 nm、660 nm）的LED光进行了光催化测试，结果表明Au@ZnO在三种不同波长LED光照下均有光催化效果。这些结果综合表明Au@ZnO核壳纳米球的光催化性能来自于ZnO半导体光激发和Au纳米球的表面等离子体共振所产生的热电子共同作用的结果，复合结构的构建大大拓展了光催化剂的光吸收范围、同时促进了光生电子和空穴的分离。此外，Au@ZnO核壳纳米球作为光电极材料在可见光照射下呈现比纯ZnO纳米粒子更高的光电流密度，其电化学阻抗谱尼奎斯特图也揭示Au@ZnO核壳纳米结构具有更高的电荷迁移率，也进一步验证了所提出的光响应机理。
　　2、通过简单的光沉积的方法，在Au@ZnO催化剂上负载Pd纳米粒子，成功制备出不同Pd含量的Au@ZnO/Pd纳米复合光催化剂。通过SEM、XRD、TEM、STEM等一系列测试手段证明Au@ZnO/Pd纳米复合光催化剂的形貌结构为以Au纳米球作为核，半导体氧化锌作为壳，表面负载有均匀分布的Pd纳米粒子。光催化剂的光催化性能通过模拟太阳光催化降解亚甲基蓝染料和苯酚溶液来验证。结果表明，Au@ZnO/Pd纳米复合光催化剂在降解亚甲基蓝染料和苯酚溶液时，表现出优异的光催化性能，其中当负载量为2 wt％时达到最高。所制备催化剂的光致发光光谱和荧光寿命分析得出，Au@ZnO/Pd复合光催化剂具有更加优异的电荷传输和分离效率，这归因于Au纳米球的表面等离子共振效应，大大的提高催化剂对光的吸收，扩大氧化锌的光响应范围;Pd纳米粒子能够作为电子陷阱吸收电子，促进光生电荷的分离。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．2 半导体光催化材料

1．2．1 半导体光催化的原理

1．2．2 半导体光催化的应用和前景

1．3 ZnO半导体光催化剂

1．3．1 纳米ZnO的制备方法

1．3．2 提高半导体光催化活性的方法

1．4 贵金属表面等离子体光催化剂

1．4．1 贵金属表面等离子体共振提升光催化作用的机理

1．4．2 贵金属表面等离子体共振光催化剂的研究进展

1．5 核壳纳米结构光催化剂

1．6 本论文的研究内容

第2章 Au@ZnO核壳纳米结构光催化剂的制备及其光催化性能、光电化学性能的研究

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 原料试剂

2．2．2 Au纳米球(AuNS)的制备

2．2．3 Au@ZnO核壳纳米结构的制备

2．2．4 Au@Si02核壳纳米结构的制备

2．2．5 表征与测试

2．2．6 模拟太阳光下Au@ZnO核壳纳米结构的光催化性能测试

2．2．7 单波长LED光催化测试

2．2．8 光电化学测试

2．3 结果与讨论

2．3．1 Au@ZnO样品的形貌及结构表征

2．3．2 Au@ZnO光催化剂的光催化性能研究

2．3．3 Au@ZnO光催化剂的光电化学性能研究及其光催化机理

2．4 本章小结

第3章 Au@ZnO／Pd纳米复合光催化剂的制备及其光催化性能研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 原料试剂

3．2．2 Au纳米球的制备

3．2．3 Au@ZnO核壳纳米结构的制备

3．2．4 光还原法制备Au@ZnO／Pd纳米复合光催化剂

3．2．5 表征与测试

3．2．6 模拟太阳光下Au@ZnO／Pd纳米复合材料光催化活性测试

3．3 结果与讨论

3．3．1 Au@ZnO／Pd纳米复合材料的形貌与结构分析

3．3．2 Au@ZnO／Pd纳米复合材料的光催化性能

3．3．3 Au@ZnO／Pd纳米复合材料的光催化活性机理研究

3．4 本章小结

4．1 结论

4．2 展望

参考文献

致谢

作者简介及读研期间主要科研成果