瓦斯水合分离过程传热与反应耦合特征研究

摘要

瓦斯水合反应过程传热与反应是控制反应速率、提高水合物产量的技术关键。因此，本文在国内外诸多学者研究的基础上，通过不同促进剂浓度水合反应实验体系，揭示了瓦斯水合过程温度场分布与促进剂配比、水合反应速率、体系产热等影响因素相互关系，建立瓦斯水合反应过程传热与反应两者耦合关系的数学模型。本文研究成果对后续相关研究具有重要科学意义和应用价值。　　利用配备阵列式温度传感器的水合反应装置，在气相初始压力5MPa、溶液及环境初始温度1℃条件下进行3种体系（①含THF与空白体系;②THF/SDS复配中优选SDS浓度体系;③THF/SDS复配中优选THF浓度体系）瓦斯水合反应实验。研究表明:(1)促进剂(SDS、THF)浓度对瓦斯水合反应体系各层面温度场温度分布及水合反应热具有一定影响。(2)相同反应体系瓦斯水合反应过程中上层温度场温度上升速率最快，下层温度场速率上升最慢。(3)不同促进剂复配溶液中，通过SDS优选体系研究发现，在其浓度为0.5mol/L时，体系产热速率最高，平均温度值最大，瓦斯水合反应量较其他体系多，作用效果最好;通过THF优选体系研究发现，在其浓度为1mol/L时，体系产热速率最高，平均温度值最大，瓦斯水合反应量较其他体系多，作用效果最好。(4)THF/SDS复配溶液改善了瓦斯水合分离过程热力学条件，提高了气-水转化率，影响了不同水合体系温度场分布。(5)基于实验研究，建立了不同SDS浓度促进剂作用下瓦斯水合反应传热与反应耦合模型，为后续水合物深入研究及相关参数修正做了铺垫。　　论文提供的大量珍贵的实测数据、图标曲线、照片资料和研究成果，将为进一步开展瓦斯水合反应过程温度场特征及热量传递控制机理研究提供理论依据和实践基础。

目录

声明

致谢

摘要

1 绪论

1．1 研究背景

1．2 目的和意义

1．3 主要研究内容及特色

1．3．1 研究内容

1．3．2 研究特色

2 文献综述

2．1 水合物概述

2．1．1 气体水合物概念

2．1．2 气体水合物结构特征

2．1．3 气体水合物稳定性

2．1．4 气体水合物物化性质

2．2 水合物研究进展

2．2．1 发现阶段

2．2．2 调研阶段

2．2．3 调查阶段

2．3 SDS／THF对瓦斯水合物形成影响研究现状

2．3．1 SDS对气体水合物形成影响

2．3．2 THF对气体水合物生成影响

2．3．3 THF／SDS协同作用对气体水合物生成影响

2．4 水合物形成过程温度场特征相关研究

2．4．1 理论研究

2．4．2 实验研究

2．5 本章小结

3 理论基础

3．1 水合物形成过程热质传递

3．1．1 热量传递理论

3．1．2 物质传递理论

3．2 水合反应热理论模型

3．3 水合物形成过程表面活性剂的影响

3．3．1 表面活性剂概述

3．3．2 表面活性剂对水合物形成影响

3．3．3 表面活性剂促进作用下水合物诱导时间计算模型

3．4 水合生长速率理论

3．5 本章小结

4 瓦斯水合分离实验系统

4．1 实验系统

4．1．1 高压水合反应釜

4．1．2 温度调控与测定系统

4．1．3 压力调控与测定系统

4．1．4 数字图像摄录系统

4．1．5 气相色谱分析系统

4．1．6 实验数据采集系统

4．2 实验过程

4．2．1 温度传感器校正

4．2．2 实验材料

4．2．3 实验步骤

4．3 本章小结

5 促进剂对瓦斯水合反应过程温度场特征影响研究

5．1 THF作用下CH4水合过程温度场特征

5．1．1 实验体系概述

5．1．2 实验结果

5．1．3 温度场特征结果分析

5．1．4 THF作用机理分析

5．2 THF／SDS对瓦斯水合过程温度场影响

5．2．1 含THF体系不同SDS浓度水合分离过程温度场特征

5．2．2 含SDS体系不同THF浓度水合分离过程温度场特征

5．3 结论

5．4 本章小结

6 瓦斯水合反应过程传热与反应模型

6．1 水合过程传质传热机理概念模型

6．1．1 水合过程传质机理概念模型

6．1．2 水合过程传热机理概念模型

6．1．3 传热传质关系

6．2 瓦斯水合反应过程生长速率及温度

6．2．1 不同时间区间瓦斯水合反应过程生长速率

6．2．2 不同时间区间瓦斯水合反应过程温度采集

6．3 促进剂THF／SDS条件下耦合动力学模型研究

6．4 结论

6．5 本章小结

7 结论与展望

7．1 结论

7．2 展望

参考文献

作者简介