弱还原性聚合物制备双功能磁性纳米杂化材料及其对有机污染物的去除研究

摘要

随着经济的快速发展和城市化进程的推进，大量工业、农业和生活废水的排放，加速了水质的进一步恶化。因此，如何科学高效地去除水中污染物已成为国内外的研究热点之一。　　本学位论文综述了有机污染物对水环境造成的危害及其去除方法的国内外研究进展。同时，基于磁性纳米颗粒和聚合物的各自优势，设计并合成了一系列环境友好，去除效率高的双功能杂化材料。并借助SEM，TEM，FTIR，XRD和BET 等手段对所制备的双功能磁性杂化材料进行表征。将所得的杂化材料对水环境中的有机污染物进行吸附和降解，探究各种因素对性能的影响并初步讨论了其去除机制。主要内容如下：　　1、多巴胺还原制备双功能磁性中空Fe0@C@MnFe2O4及其对四溴双酚A的催化降解研究　　多巴胺还原Fe2+制备磁性中空Fe0@C@MnFe2O4纳米颗粒。在双氧水和盐酸羟胺的辅助下，Fe0@C@MnFe2O4被用作非均相类Fenton催化剂降解水中四溴双酚A。实验结果表明，所制备的材料是通过吸附和催化协同作用去除四溴双酚A。pH=7，催化剂用量0.3 g L-1，双氧水浓度0.17 g L-1，盐酸羟胺0.035 g L-1是批量实验下的最佳降解条件，120 min后，90%的四溴双酚A(10 mg L-1)被去除。同时发现准一级动力学模型可以最好地拟合实验数据，反应速率常数 k=0.0089 min-1。在外部磁场的作用下，Fe0@C@MnFe2O4能够从反应介质中有效被分离，催化剂重复使用十次后，依旧具有良好的催化效果。ESI–MS结果分析表明，纳米级零价铁(nZVI)的还原脱溴、β-裂解是降解四溴双酚A的主要过程。　　2、双功能磁性核-壳型聚乙烯亚胺/ZIF-8杂化颗粒的制备、表征和去除有机污染物的研究　　利用静电作用将Zn2+和聚乙烯亚胺(Poly(ethylenimine)，PEI)负载到柠檬酸钠改性的磁性CoFe2O4-COO-颗粒表面，再将金属-有机框架(Metal-Organic Frameworks ，MOFs) ZIF-8自组装到CoFe2O4表面得到一种大比表面积的磁性PEI/ZIF-8杂化纳米颗粒。当该材料作为吸附剂，染料甲基蓝作为目标污染物时，180 min后最大吸附容量达到58.38 mg g-1，准二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型可以很好地拟合实验数据，说明该吸附过程是以化学吸附和单层吸附为主，主要是通过静电作用去除甲基蓝。当过一硫酸盐(Permonosulfuric acid，PMS)存在时，该材料可作为催化剂活化PMS产生硫酸根自由基(SO4?·)和羟基自由基(·OH)对污染物进行氧化降解，达到去除污染物的目的。通过批量降解实验可知，该磁性杂化颗粒具有较广的pH(2-10)应用范围，能够在20 min内催化降解初始浓度为200 mg L-1的甲基蓝。同时，该材料具有广泛地应用范围，可以高效催化去除甲基蓝，亚甲基蓝、孔雀石绿、罗丹明B和四溴双酚A在内的五种有机污染物，具有良好的稳定性和重复使用性。

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