用于C5石油树脂加氢反应的钯负载型催化剂的制备、表征及催化性能研究

摘要

石油树脂加氢是近年来国外兴起的新技术，国外始于上世纪70年代，国内刚刚起步。国内所用催化剂全部依赖进口。本论文旨在研制一种性能指标达到国外同类催化剂水平的钯负载型催化剂。主要研究内容如下： 1．负载钯催化剂的制备、表征与催化C5石油树脂加氢性能研究本论文以贵金属Pd作为活性组分、以γ-Al<,2>O<,3>为基本载体、添加其他组分制备了一系列催化剂，其中Pd/MgAl<,2>O<,4>-γ-Al<,2>O<,3>催化剂与国外同类催化剂相比，对C5石油树脂催化加氢反应具有更高的活性和稳定性。通过考察载体改性、制备条件及助剂等对催化剂活性和稳定性的影响，并运用XRD、SEM、EDS、NH<,3>-TPD、BET等表征手段对Pd/MgAl<,2>O<,4>-γ-Al<,2>O<,3>和Pd/γ-Al<,2>O<,3>催化剂进行了表征，得到以下主要结果： ①以碱性金属Mg对γ-Al<,2>O<,3>改性后的MgAl<,2>O<,4>-γ-Al<,2>O<,3>为载体所制备的Pd催化剂的催化性能得到很大提高，在对C10烯烃和C5石油树脂加氢反应中，该催化剂的活性和使用寿命均优于国外同类催化剂。 ②制备条件对催化剂性能有很大影响，系统考察发现该催化剂的最佳制备条件为： 沉淀剂：5﹪NaOH； 前驱体PH值：4～5； 焙烧条件：500℃，2h； 还原方式：氢气还原； 还原条件：300℃，3h。 ③通过XRD、SEM、BET等的表征发现碱性金属Mg对γ-Al<,2>O<,3>改性后，在基质γ-Al<,2>O<,3>表层形成了稳定的镁铝尖晶石(MgAl<,2>O<,4>)结构，MgAl<,2>O<,4>-γ-Al<,2>O<,3>复合载体具有独特的物理结构，一方面在载体表面形成了沟壑状的裂纹，使载体孔径增大到适合C5石油树脂大分子扩散的程度，另一方面这种结构极大的增强了载体的热稳定性； ④通过NH<,3>-TPD表征发现Pd/MgAl<,2>O<,4>-γ-Al<,2>O<,3>催化剂具有适当的表面酸性，MgAl<,2>O<,4>的存在抑制了γ-Al<,2>O<,3>的强酸中心以及总酸浓度，这对防止催化剂积炭非常有利； ⑤通过EDS表征表明活组分Pd在载体MgAl<,2>O<,4>-γ-Al<,2>O<,3>表面的分散度较高， Pd的分布趋势和Mg基本一致，推断出Pd主要分布在MgAl<,2>O<,4>上，而不是基质γ-Al<,2>O<,3>上。 2、催化剂失活初步分析通过XRD、SEM、ICP、FT-IR以及BET等催化剂表征手段，对进口的C5石油树脂加氢新鲜和失活催化剂分别进行了表征，发现导致催化剂失活的主要原因是催化剂表面发生烧结、催化剂表面产生积炭以及催化剂活性组分Pd有很大流失。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章文献综述

第二章催化剂的制备、表征及其催化加氢性能研究

1催化剂制备

1.1实验原料及仪器

1.2实验原理

1.3催化剂的制备方法

1.4结果与讨论

1.5小结

2.催化剂评价

2.1评价方法及评价工艺条件的确定

2.2催化剂的评价

2.3小结

3.催化剂表征

3.1仪器

3.2结果与讨论

3.3小结

参考文献

第三章C5石油树脂加氢Pd催化剂失活分析

1仪器

2结果与讨论

2.1 Pd元素含量分析

2.2 XRD晶相分析

2.3比表面积、孔结构分析

2.4 FT-IR

2.5扫描电镜分析

3小结

参考文献

论文发表

致谢