声明
摘要
第一章绪论
1．1引言
1．2 CO2的转化利用
1．2．1 CO2转化利用的各种方法
1．2．2 CO2催化还原制高附加值化学品
1．3 CO2与胺／H2的N-甲酰(基)化催化反应
1．3．1 CO2与胺类／H2的N-甲酰(基)化反应的双功能催化剂
1．3．2 CO2与胺类／H2的N-甲酰(基)化反应的工艺过程
1．4 MOFs材料的结构特征及其催化应用
1．4．1 MOFs材料的结构特征
1．4．2 MOFs材料的催化应用
1．5本课题的研究思路和主要内容
第二章实验部分
2．1引言
2．2实验的试剂和仪器
2．3双功能催化剂的制备
2．3．1酸性载体负载金属活性组分的双功能催化剂
2．3．2 Au／MOF-808(Zr)催化剂
2．3．4 Au／UiO-66(Hf)催化剂
2．4催化剂的表征
2．4．2傅里叶红外光谱(FT-IR)表征
2．4．3扫描电镜(SEM)表征
2．4．4高分辨透射电镜(HRTEM)表征
2．4．6 X射线光电子能谱(XPS)表征
2．5催化剂的反应性能评价
第三章酸性载体负载金属活性组分双功能催化剂及其CO2与胺／H2的N-甲酰(基)化反应性能
3．1引言
3．2不同载体负载型双功能催化剂的CO2与胺／H2的N-甲酰(基)化反应性能
3．3 Au／TiO2双功能催化剂的CO2与胺／H2的N-甲酰(基)化反应性能
3．3．1 Au负载量对反应性能的影响
3．3．2反应温度与反应性能的关系
3．3．3反应时间与反应性能的关系
3．3．4不同H2／CO2压力比及总压力对反应性能的影响
3．3．5催化剂用量对反应性能的影响
3．3．6溶剂种类及用量对反应性能的影响
3．3．7不同类型胺的N-甲酰(基)化反应的规律
3．4 Au／TiO2双功能催化剂的结构表征
3．2．1 XRD表征
3．2．2 SEM和HRTEM表征
3．2．3 N2吸附-脱附表征
3．2．4XPS表征
3．2．5 NH3-TPD表征
3．5本章小结
第四章具有配位不饱和(CUS)位点的Au／MOF-808(Zr)双功能催化剂及其CO2与胺／H2的N-甲酰(基)化反应性能
4．1引言
4．2 Au／MOF-808(Zr)双功能催化剂的结构表征
4．2．1 XRD表征
4．2．2 FT-IR表征
4．2．3 SEM和HRTEM表征
4．2．4 N2吸-脱附表征
4．2．5XPS表征
4．2．6 NH3-TPD表征
4．3 Au／MOF-808(Zr)双功能催化剂的CO2与胺／H2的N-甲酰(基)化反应性能
4．3．1 Au负载量对苯胺反应性能的影响
4．3．2反应温度与苯胺反应性能关系
4．3．3不同H2／CO2压力比及总压力对苯胺反应性能的影响
4．3．4溶剂种类及溶剂用量对苯胺反应性能的影响
4．3．5催化剂用量对苯胺反应性能的影响
4．3．6反应时间与苯胺反应性能的关系
4．3．7催化剂的重复使用性能
4．3．8不同类型胺的N-甲酰(基)化反应的规律
4．4初步探讨反应机理和CUS的作用机制
4．4．1可能的中间产物N-甲酰苯胺和N-甲基-N-甲酰苯胺以及Au加氢活性的确定
4．4．2可能的中间物质甲酸和MOF-808(Zr)酰基化活性的确定
4．4．3确定生成的N-甲基苯胺参与反应和可能的反应中间物质为甲酸
4．4．4 CO2与胺／H2可能的初步反应机理和CUS Zr4+的作用机制
4．5本章小结
第五章Au／MOF-808(Hf)双功能催化剂及其CO2与胺／H2的N-甲酰(基)化反应性能
5．1前言
5．2 Au／MOF-808(Hf)双功能催化剂的CO2与胺／H2的N-甲酰(基)化转化性能
5．2．1 Au负载量及催化剂用量对苯胺转化性能的影响
5．2．2反应温度与苯胺转化性能的关系
5．2．3反应时间与苯胺转化性能的关系
5．2．4不同CO2／H2压力比及总压力对苯胺转化性能的影响
5．2．5溶剂种类及用量对苯胺转化性能的影响
5．2．6催化剂的重复使用性能
5．2．7不同类型胺的N-甲酰(基)化反应的规律
5．3 Au／MOF-808(Hf)双功能催化剂的结构表征
5．3．1 XRD表征
5．3．2 FT-IR表征
5．3．3 SEM和HRTEM表征
5．3．4 N2吸-脱附表征
5．3．5XPS表征
5．3．6 NH3-TPD表征
5．4本章小结
第六章Au／UiO-66(Hf)双功能催化剂及其CO2与胺／H2的N-甲酰(基)化反应性能
6．1前言
6．2 Au／UiO-66(Hf)双功能催化剂的CO2与胺／H2的N-甲酰(基)化催化性能
6．2．1 Au负载量和催化剂用量对催化性能的影响
6．2．2反应温度与催化性能的关系
6．3．3反应时间与催化性能的关系
6．3．4不同CO2／H2压力比及总压力对催化性能的影响
6．3．5溶剂种类及用量对催化性能的影响
6．3．6催化剂的重复使用性能
6．3．7不同类型胺的N-甲酰(基)化反应的规律
6．3 Au／UiO-66(Hf)双功能催化剂的结构表征
6．3．1XRD表征
6．3．2 FT-IR表征
6．2．3 SEM和HRTEM表征
6．2．4 N2吸-脱附表征
6．2．5XPS表征
6．2．6 NH3-TPD表征
6．4本章小结
第七章结论与展望
7．1论文结论
7．2论文展望
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者及导师简介
北京化工大学;
