土壤微生物对洛克沙胂生物化学转化的影响研究

摘要

洛克沙胂作为添加剂被广泛应用于畜禽养殖业，它们进入动物体内后很少被降解，大量的洛克沙胂随着畜禽粪便和养殖废水进入土壤和水体，产生严峻的土壤砷污染。本论文以遭受洛克沙胂污染的土壤为对象，研究环境条件对洛克沙胂生物转化的影响，分析洛克沙胂及其降解产物对土壤中微生物生理作用和生态功能的影响。研究结果表明生物因素主导洛克沙胂在土壤中的转化，论文选用环境中广泛存在的希瓦氏菌作为模式菌种，研究微生物对土壤中洛克沙胂转化过程的影响。主要结论如下:　　(1)研究了洛克沙胂在砂质粉壤土中的降解规律和对土壤微生物的毒性。结果表明土壤微生物在洛克沙胂的转化过程中起主导作用;较高的土壤含水率和温度能促进洛克沙胂转化为五价砷;洛克沙胂的毒性测试表明洛克沙胂对土壤微生物的急性毒性较小，随着无机砷的释放，荧光素二乙酸酯水解酶活性逐渐受到抑制;生态毒性测试也证明洛克沙胂降解产物对土壤微生物的毒性更大。　　(2)研究了奥奈达希瓦氏菌对洛克沙胂生物转化的影响。发现厌氧培养的希瓦氏菌在外加碳源时能将洛克沙胂还原为4-羟基-3-氨基苯胂酸(HAPA)，同时细菌的生长得到促进;当培养液中存在可溶性的三价铁时，铁还原产生的Fe(Ⅱ)能化学还原洛克沙胂，明显加快洛克沙胂的转化;铁还原过程中生成的次生亚铁矿会吸附固定一部分的有机砷，降低砷的迁移性。　　(3)研究了铁矿吸附和共存磷酸盐对奥奈达希瓦氏菌还原洛克沙胂的影响。结果表明人工合成的水铁矿比人工合成的针铁矿吸附更多洛克沙胂;随着铁矿被希瓦氏菌还原溶解，洛克沙胂会被释放到溶液中，同时被还原为HAPA;吸附洛克沙胂后的铁矿发生铁还原的速率加快;通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱仪(XPS)的分析发现，共存磷酸盐的存在能解吸铁矿上的洛克沙胂，影响铁矿还原过程中次生铁矿的生成，进而改变有机砷的迁移性;XPS的结果表明吸附于次生铁矿表面的有机砷可能是HAPA，但需要更多有效检测手段的表征才能明确砷的化学状态。

目录

声明

致谢

摘要

第一章 绪论

1．1 土壤有机砷污染现状

1．1．1 进入土壤环境的有机砷

1．1．2 有机砷的生态毒性

1．2 洛克沙胂在土壤中的转化

1．2．1 洛克沙肿的生物转化与非生物转化

1．2．2 土壤中的砷形态转化

1．3 希瓦氏菌转化污染物的研究进展

1．4 铁矿对土壤中砷污染物迁移性的影响

1．5 研究目的与研究内容

1．5．1 研究目的

1．5．2 研究内容

第二章 环境条件对洛克沙肿在土壤中的生物转化的影响研究

2．1 引言

2．2 试验材料和方法

2．2．1 实验土样

2．2．2 实验设置

2．2．3 土样中洛克沙肿等砷化物的提取

2．2．4 分析测试

2．2．5 FDA水解酶活性测试

2．2．6 生态毒性分析

2．2．7 死活菌染色

2．2．8 动力学模型

2．3 结果与讨论

2．3．1 微生物在洛克沙肿转化过程中扮演的角色

2．3．2 温度对洛克沙胂生物转化过程的影响

2．3．3 含水率对洛克沙胂生物转化过程的影响

2．3．4 土壤中洛克沙胂转化过程中无机砷的释放

2．3．5 土壤中洛克沙胂的生物转化对FDA水解酶活性的影响

2．3．6 土壤中洛克沙胂生物转化过程中的生态毒性测试

2．4 本章小结

第三章 S．oneidensis MR-1对洛克沙胂的生物转化研究

3．1 引言

3．2 试验材料和方法

3．2．1 细菌培养

3．2．2 微生物直接还原洛克沙肿

3．2．3 可溶性Fe(Ⅲ)对S．oneidensis MR-1转化洛克沙胂的影响

3．2．4 细菌生物质测试

3．2．5 化学分析

3．2．6 透射电镜和X射线衍射仪分析

3．3 结果与讨论

3．3．1 外加碳源存在下S．oneidensis MR-1转化洛克沙肿的动力学分析

3．3．2 洛克沙肿浓度对洛克沙胂转化动力学的影响以及相对应的细菌生长

3．3．3 可溶性Fe(Ⅲ)的存在促进洛克沙胂的生物还原

3．3．4 次生铁矿的表征及砷的固定

3．3．5 环境影响

3．4 本章小结

第四章 铁矿吸附和共存磷酸盐对S．oneidensis MR-1生物转化洛克沙胂的影响研究

4．1 引言

4．2 材料和方法

4．2．1 人工合成水铁矿和针铁矿

4．2．2 铁矿吸附洛克沙肿

4．2．3 细菌培养

4．2．4 实验设置

4．2．5 化学分析

4．2．6 矿物的表征

4．3 结果与讨论

4．3．1 铁矿对洛克沙肿的吸附

4．3．2 吸附洛克沙肿的铁矿的生物还原以及砷化物的释放

4．3．3 吸附洛克沙肿对S．oneidensis MR-1还原铁矿的影响

4．3．4 共存磷酸盐对希瓦氏菌还原铁矿过程中次生铁矿生成的影响

4．3．5 吸附洛克沙胂对S．oneidensis MR-1还原铁矿过程中次生铁矿生成的影响

4．3．6 次生铁矿的形成对砷化物化学形态的影响

4．4 本章小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

攻读学位期间的学术活动及成果清单