氨基功能化SBA-16对CO2的吸附

摘要

随着温室效应的日益凸显,温室气体CO2的捕集和分离引起了全球性的关注。烟道气是工业生产中CO2的主要排放源,对烟道气中的CO2进行捕集和分离是促进CO2减排的一项重要环保任务。采用改性后的介孔分子筛对CO2进行分离和捕集是国内外一个热门的研究方向。本文选用新型介孔分子筛SBA-16为载体,分别采用嫁接法和浸渍法对其进行改性,形成功能化的介孔材料用于CO2的吸附。利用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、氮气物理吸附脱附和热重分析(TGA)、红外分析(FT-IR)、元素分析等方法对样品进行了表征。通过热重分析(DSC-TGA)和动态吸附法对改性SBA-16的吸附性能进行研究。主要研究结论如下:
　　 1.将焙烧去除模板剂后的SBA-16原样进行水煮,使得介孔分子筛表面脱水缩合的Si-O-Si键水解生成Si-OH,增加了活性嫁接位。将载体SBA-16嫁接上2-氨乙基-3-氨丙基.三甲氧基硅烷(AEAPS)后,改性后样品的比表面积、孔容、平均孔径减小,且水化改性后样品(Hydrolyzed-N)的氨基嫁接率和CO2吸附容量均较SBA-16原样改性后样品(Calcined-N)高。经过嫁接改性后,载体SBA-16表面负载的氨基活性基团有利于提高样品的疏水性能,且样品硅烷化程度的大小决定样品疏水性的强弱。水化改性后样品Hydrolyzed-N的CO2吸附容量为0.727mmol·g-1(60℃),是SBA-16载体吸附量的18倍,吸附容量大大增加。改性后样品对CO2的吸附晗变可以高达70kJ·mol-1左右,证明改性后样品对CO2的吸附主要是通过氨基基团与CO2的化学反应而进行的。
　　 2.浸渍四乙烯五胺(TEPA)后的SBA-16仍然保持有序的孔道结构,但样品的孔道有序度降低,比表面积、孔容、平均孔径减小。改性后样品对CO2的饱和吸附容量和穿透吸附容量随着TEPA浸渍量的增加而增加。60℃时,30％TEPA浸渍量的样品的穿透吸附容量和饱和吸附容量分别为0.625mmol·g-1和0.973mmol·g-1。在60～80℃,样品的动态吸附性能稳定。经过20次吸附脱附循环后,样品的饱和吸附容量仅降低了6.45％。采用失活模型对CO2的吸附穿透曲线进行模拟,该模型能够很好地模拟样品对CO2的吸附过程。

目录

文摘

英文文摘

致谢

1 绪论

1.1 研究背景和意义

1.2 CO2减排技术研究现状

1.2.1 CO2减排技术

1.2.2 烟道气中CO2捕集和分离研究

1.3 研究基础和论文选题

参考文献

2 吸附分离CO2研究进展

2.1 吸附法分类

2.2.1 变压吸附法

2.2.2 变温吸附法

2.2 吸附分离原理

2.3 吸附剂分类

2.3.1 沸石分子筛

2.3.2 活性炭

2.3.3 金属氧化物

2.3.4 类水滑石类化合物

2.3.5 表面改性多孔材料

2.4 氨基改性介孔分子筛

2.4.1 有序介孔分子筛

2.4.2 氨基改性有序介孔分子筛

2.4.3 吸附性能的影响因素

2.5 本文的研究目的、研究路线和主要内容

2.5.1 本文研究目的

2.5.2 本文研究路线

2.5.3 本文主要内容

参考文献

3 实验部分

3.1 仪器设备

3.2 实验材料

3.3 CO2浓度的测定

3.4 样品的表征

4 嫁接法改性SBA-16及其吸附CO2的研究

4.1 实验部分

4.1.1 实验试剂

4.1.2 介孔分子筛的制备

4.1.3 介孔分子筛的表面修饰

4.1.4 样品的表征

4.1.5 疏水性的测定

4.1.6 CO2的吸附性能

4.2 结果与讨论

4.2.1 表征结果

4.2.2 疏水性能

4.2.3 CO2吸附性能

4.2.4 与其它介孔分子筛的比较

4.3 小结

参考文献

5 浸渍法改性SBA-16及其对CO2的动态吸附特性

5.1 实验部分

5.1.1 实验试剂

5.1.2 介孔分子筛的制备

5.1.3 介孔分子筛的表面修饰

5.1.4 样品的表征

5.1.5 CO2的动态吸附

5.1.6 吸附剂再生

5.2 结果与讨论

5.2.1 表征结果

5.2.2 介孔分子筛的CO2吸附性能

5.2.3 穿透曲线模拟

5.3 小结

参考文献

6 结论和建议

6.1 结论

6.2 创新

6.3 建议

作者简介及发表文章目录