基于生物质合成气的焦油和低碳烃水蒸气重整转化研究

摘要

随着经济的快速发展，人们生活水平的日益提高和能源的消费量日益增长，能源短缺问题俨然已经成为各国经济可持续发展要解决的首要问题。生物质作为唯一的含碳可再生能源，其储存量大，并可通过热气化成合成气的方式作为燃气发电和液体燃料的原料。但生物质合成气中不可避免地含有较多焦油，从而成为其有效利用的瓶颈。因此，开展焦油的净化研究对当前生物质能源的利用尤为重要，受到研究者的广泛关注。
　　 本文以甲苯和甲烷分别为生物质合成气中焦油和低碳烃的模型化合物，以水蒸气重整为技术途径，在镍基催化剂上开展甲苯的重整净化和甲烷重整转化研究，取得的研究结果如下：
　　 通过不同载体负载镍基催化剂上甲苯水蒸气重整研究，发现载体与活性组分Ni之间的相互作用直接影响催化剂的活性和稳定性，镍镁固溶体和镍铝尖晶石的形成有利于活性组分Ni在催化剂表面的分散，从而提高了催化剂的活性和稳定性，使得甲苯在700℃重整温度下达到接近100％的转化率，并且含有镍镁固溶体的Ni/MgO催化剂在较低的反应温度下比含有镍铝尖晶石的Ni/Al2O3催化剂具有更好的稳定性。
　　 通过焙烧温度以及镍含量对催化剂Ni/MgO催化性能的影响研究，发现在Ni/MgO催化剂中可还原的Ni物种量与其催化活性在一定程度上有对应关系；并且通过MgO助剂对Ni/HZSM-(30)催化剂的改性和不同Si/Al比Ni/HZSM-5的研究，发现载体酸性的减弱有利于催化剂稳定性的增强。
　　 通过在模拟生物质合成气的条件下Ni/MgO催化剂上甲苯和甲烷共同重整的研究，发现该催化剂上在甲苯达到完全转化的同时甲烷也得到了较高的转化，并且通过控制原料中各部分的量以达到调节产物中H2/CO摩尔比的作用。
　　 通过甲烷在不同载体负载镍基催化剂的水蒸气重整研究，发现强酸性的HZSM-5载体对甲烷水蒸气重整反应有利，而碱性的MgO载体则不利。