复杂环境中燃烧排放碳烟理化特性的研究

摘要

我国特殊的能源结构决定了燃烧排放是大气中碳烟的重要来源。碳烟的粒径、形态、光学特征等理化特性与环境条件密切相关，致使碳烟成为大气辐射传递及能见度检测重要的不确定来源。本文通过实验及理论，探讨燃烧排放碳烟在复杂气氛环境中形态参数及光学特性的变化，为准确大气辐射传递模型及碳烟激光检测手段提供科学依据。
　　设计并搭建了用于燃烧排放碳烟特性研究的雾霾模拟平台，对其光源光谱、污染物壁损失及密封性等参数进行表征。分别研究了粒径分布检测系统、密度检测系统的误差来源，并进行修正。结果表明，粒径分布检测系统的误差主要来自扫描时间、颗粒形态及颗粒荷电状态有关。扫描时间越长，测量结果越接近真实值;对于非球形颗粒，“排列效应”被认为是误差的重要来源。密度检测系统的误差来自入口气流波动、延迟时间选取、电极转速波动及颗粒荷电状态，其中双电荷颗粒存在引起的误差较大，需进行修正。研究成果对粒径分布及密度检测数据进行了修正，提高该检测系统数据质量。
　　基于雾霾模拟平台，分析燃烧新鲜产生碳烟的形态特性、以及碳烟分别在空气、NO2、SO2气氛中的老化过程，重点讨论碳烟粒径、有效密度、基元碳粒子个数、活性表面积等参数之间的关系，分析碳烟形态变化的影响参数。结果表明，碳烟有效密度随粒径的增大而减小;碳烟颗粒的有效密度、基元碳粒子个数及活性表面积与碳烟粒径均呈幂函数关系;各粒径碳烟颗粒形态随老化程度加深均颗粒趋向凝实，该条件下，碳烟颗粒有效密度变化主要来自小颗粒物理团聚，NO2及SO2对该过程有一定程度的阻碍。
　　采用核-壳模型分析燃煤共同排放SO2、 NOx等催生含碳烟核心非均质霾滴的散射、吸收、消光效率因子;与纤维素、石英、聚苯乙烯、赤铁矿核心霾滴对比，重点讨论高湿环境中非吸收性内核、弱吸收性内核、强吸收性内核以及霾滴尺度等参数变化对霾滴光学特性的影响。研究结果表明，与吸收性内核霾滴相比，非吸收性内核霾滴的散射较强，PM2.5霾滴的散射与霾滴尺度参数、内核尺度参数、以及内核复折射率等非线性相关;霾滴的吸收效率因子主要取决于内核相对尺度与内核复折射率。研究成果为燃烧排放碳烟对大气PM2.5在高湿环境中光学特性的影响研究提供了理论基础。

目录

声明

致谢

摘要

符号表

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 大气颗粒物概论

1．3 燃烧碳烟排放

1．4 碳烟颗粒研究现状

1．4．1 碳烟生成机理研究

1．4．2 碳烟特性研究

1．5 本文研究内容

第二章 碳烟雾模拟平台搭建及表征

2．1 引言

2．2 污染物进样系统

2．2．1 多分散气溶胶发生器

2．2．2 标准燃烧碳悬浮颗粒发生器

2．2．3 零空气发生器

2．3 反应系统

2．3．1 反应腔体

2．3．2 紫外光源及不锈钢外壳

2．4 检测系统

2．4．1 颗粒物粒径分布检测系统

2．4．2 颗粒物密度分布检测系统

2．4．3 气态污染物检测系统

2．4 碳烟雾模拟平台参数表征

2．4．1 光源参数表征

2．4．2 污染物壁效应表征

2．4．3 密封性表征

2．5 本章小结

第三章 碳烟检测系统误差来源分析

3．1 引言

3．2 粒径分布检测系统

3．2．1 多电荷影响

3．2．2 扫描时间影响

3．2．3 颗粒非球形影响

3．2．4 PSL标准小球表征实验

3．3 密度检测系统

3．3．1 入口气流波动影响

3．3．2 延迟时间影响

3．3．3 转速波动影响

3．3．4 多电荷影响

3．3．5 PSL标准小球表征实验

3．4 本章小结

第四章 碳烟形态特性分析

4．1 引言

4．2 新鲜碳烟物理特性研究

4．2．1 碳烟发生稳定性表征

4．2．2 不同粒径新鲜碳烟有效密度分析

4．2．2 不同粒径碳烟形态参数分析

4．3 碳烟老化过程研究

4．3．1 实验系统及流程

4．3．2 碳烟老化过程粒径交化分析

4．3．3 碳烟老化过程有效密度变化分析

4．4 本章小结

第五章 碳烟等固态内核霾滴光学特性分析

5．1 引言

5．2 理论模型

5．2．1 核-亮模型理论

5．2．1 模型验证

5．3 霾滴光学特性分析

5．3．1 散射效率

5．3．2 吸收效率

5．3．3 消光效率

5．4 本章小结

第六章 全文总结和展望

6．1 全文总结

6．2 本文主要创新点

6．3 研究展望

参考文献

作者简介