Bi2Te3基热电材料的合成及热电性能研究

摘要

本文首先使用低温湿化学方法在不同条件下制备了Bi2Te3基粉状纳米热电材料。采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜等手段对反应生成的粉末进行物相结构和微观组织分析。然后采用了固相反应法合成了Bi2Te3-xSex(x=0.3,0.4)和Bi2-xSbxTe3(x=0.1,0.2,0.3,0.4)系列的样品。使用PPMS对样品的低温热电输运特性作了系统的分析。本文取得的成果如下：
　　1．以Na2TeO3和BiCl3为反应物，分别在60℃和90℃下合成了纯相Bi2Te3粉末。在60℃下反应20小时后能够形成Bi2Te3晶体。在90℃下反应20小时后产生较完整的晶体，时间在30小时以上才能有效去除Te杂质。延长反应时间能够使反应更彻底，有效消除产物中的杂质。
　　2．将上述方法中的原料BiCl3换成B-乙基乙酸铋，在70℃下反应生成了纯相Bi2Te3纳米粉末。
　　3．当溶剂由去离子水换成乙二醇后，合成了具有完整结构的Bi2Te3纳米颗粒。乙二醇既可以用作还原剂、溶剂，同时又是分散剂。因为乙二醇的还原性相比其他物质比较弱，但是反应温度高，时间长，由于原子扩散使得样品获得了充分的能量和时间，因此形成了相对其他方式更少缺陷的完整晶体。
　　4．研究了添加EDTA对Bi2Te3粉末生成的影响规律。发现合成的Bi2Te3颗粒细小并且混合均匀。
　　5.采用固相反应法合成了Bi2Te3-xSex和Bi2-xSbxTe3(x=0.1,0.2,0.3,0.4)系列的样品，发现随着Se掺杂的比例不同，样品的热导率几乎在1 WK-1m-1左右。另一方面，这些样品都在真空环境下经过热压加固处理过。样品Bi2Te3-xSex(x=0.4)表现出更大的电阻率，在216K达到最大值1.2×10-4Ωm。随着Se的掺杂，样品的电阻率得到了有效地改善。在温度为175 K左右，样品Bi2Te3-xSex(x=0.3) a和Bi2Te3-xSex(x=0.4)的ZT值分别为0.048和0.024。
　　6.另外，对于Bi2-xSbxTe3(x=0.1,0.2,0.3,0.4)来说，塞贝克系数、电阻率和热导率都是在温度为300 K左右达到最大值：电阻率变小了，从样品x=0.1的5×10-5Ωm降低到样品x=0.4的1.6×10-5Ωm。塞贝克系数变大，从样品x=0.1的2001μVK-1上升到样品x=0.3的280μVK1。热导率变小了，从样品x=0.1的2.7WK-1m-1减小到样品x=0.4的1.4WK-1m-1左右。由于塞贝克系数、电阻率和热导率所起的效果，热电优值ZT值升高了，其中x=0.4的样品在270 K左右达到了最大值0.6。

目录

封面

声明

中文摘要

英文摘要

目录

第1章 绪论

1.1热电学概括

1.2热电材料的性能参数和输运特性

1.3 Bi-Se-Te热电材料及Bi-Sb-Te热电材料

第2章 实验方法及物性测试

2.1 实验所用原材料和制备仪器

2.2制备方法

2.3 材料的表征分析及物性测量

第3章 Bi基热电材料的低温纳米合成

3.1 温度和剂量对Bi基材料的影响

3.2 溶剂对Bi基材料的影响

3.3 B-乙基乙酸铋对Bi基材料的影响

3.4 EDTA对Bi基材料的影响

3.5 本章小结

第4章 Bi-Se-Te热电材料的性能研究

4.1试样制备

4.2 Bi-Se-Te块体热电材料的密度分析

4.3 Bi2Te2.6Se0.4的热电性能

4.4 Bi2Te2.7Se0.3的热电性能

4.5 本章小结

第5章 Bi-Sb-Te热电材料的性能研究

5.1 试样制备

5.2 Bi-Sb-Te块体热电材料的电性能分析

5.3 Bi-Sb-Te块体热电材料的热性能分析

5.4 Bi-Sb-Te块体热电材料的热电优值分析

5.5 本章小结

第6章 结论和展望

6.1 结论

6.2 展望

致谢

参考文献

附录