气溶胶动力学与热力学平衡预测的有效算法

摘要

气溶胶是液态或固态微粒在空气中的悬浮体系.这些空气中悬浮颗粒的相关直径可以从几纳米到几十乃至几千微米.由于大气气溶胶在全球气候变化以及人类健康的问题中有着突出的作用,气溶胶模型也在大气环境预测中扮演了越来越重要的角色.气溶胶能够散射以及吸收外来的太阳日照和辐射,影响云层的热效应,进而影响到全球的气候.与此同时,由于气溶胶是非常微小的颗粒物质,那些直径在微米级别的细小颗粒容易被人体吸入,并进入人体内部,从而损害到人类的健康.除了这些不利的影响,另一方面,气溶胶微粒物质被广泛应用于工业生产中.这些微粒物质主要指的是细颗粒,它们在生产染料、黑炭、光纤、硅制品以及陶瓷粉等工业产品中都发挥了非常积极的作用.而这些消极和积极的作用都跟气溶胶颗粒的大小以及成分有着密不可分的关系.考虑气溶胶动力学以及热力学平衡问题时,模拟以及预测气溶胶的矢径分布和气溶胶的成分分布是研究气溶胶的两个关键性的工具(Moya et al.,2002).
　　 首先,在第一个研究课题中,越来越多的目光集中到了研究在气溶胶化学反应和动力过程中如何预测其矢径分布.从气溶胶渐渐受到人们重视发展至今,学者们提出了非常多的数值方法以及化学方法来求解气溶胶动力学方程,其中比较经典的方法有区域方法(sectional method)(Gelbard et al.,1980)、动量法(moment method)(Brocket al.,1987；Seo et al.,1990)、模式法(modal method)(Ackermann et al.,1998；Whitbyet al.,1997)、随机法(stochastic approach)(Debry et al.,2003)等等.在这些方法中,传统的区域方法对扩散项有着较大的限制并且数值精度比较低；模式方法虽然有着较高的数值精度但是缺乏物理意义并且不能有效解决多气溶胶成分时的矢径分布问题；动量方法其本质是一种化学分析方法,它是基于单种气溶胶成分的物理以及化学属性所得到的微粒大小分布,但是它也同样不适用于多成分的气溶胶矢径分布预测问题；而随机方法的最大限制就是最终得到数值结果的误差精度得不到一个满意的保证.在近期的研究成果中,Sandu和Borden(Sandu et al.,2003)构建出关于气溶胶动力学方程有限元方法的框架.有限元方法在解决此类偏微分方程无论在时间方向还是在颗粒大小方向上都有着较高的精度.进一步地,Sandu(Sandu et al.,2006)成功的将 Runge-Kutta方法和分片线性多项式相结合提出时间方向更高阶的数值算法.Liang(Liang etal.,2008)在其发表的论文中提出了分片小波函数应用于气溶胶动力方程的时间以及颗粒大小这两个方向,得到了很好的精度和效果.但是上述方法都忽略了气溶胶动力方程的重要特点:第一,气溶胶的增长过程产生了方程中的对流项；第二,气溶胶的凝并过程在方程中是一个非线性项.这两项的结合构成了气溶胶动力学方程最大的特征.除此之外,根据气溶胶的观测结果,气溶胶颗粒大小的分布在欧拉坐标下变化非常剧烈而在对数坐标下呈正态分布.众所周知,对具有陡峭峰值的对流占优问题进行数值逼近是一件较为困难的事情.很多求解对流占优问题的数值算法虽然达到了相应的精度,但是是条件收敛的,不能计算所有的增长因子和凝并因子,或者对时间步长有所限制；而另一些算法则是精度得不到很好的保证.因此,高阶有效的数值方法去处理气溶胶动力学方程对流项以及非线性凝并项成为学者们热衷研究的问题.
　　 由于气溶胶动力学方程是非线性的积分-微分方程,并且由于对流项和非线性凝并项的作用,在欧拉坐标下分布变化剧烈,呈对数正态分布,因此我们考虑特征线方法.由于偏微分方程中的对流项具有双曲特性,Douglas提出的修正特征线方法(MMOC)(Douglas et al.,1982)能够很好的求解对流扩散问题.特征线方法主要用于解决对流占优问题,它的主要思路是沿特征线方向由前一层网格的结果推出后一层网格的数值结果,这样就可以很好的解决让人难以接受的非物理震荡以及过多的数值弥散,从而磨平了尖锐的移动前沿。这种修正特征有限元方法被成功并且广泛的应用于多孔介质流问题的计算中如油藏数值模拟、海水侵入数值模拟等(Ewing et al.,1983；Russell et al.,1985).但是Douglas所提出的特征方法(Douglas et al.,1982)在时间方向只有一阶精度.为了使时间方向精度有所提高,Bermudez在他的论文中(Bermudezet al.,2006)关于线性的对流-扩散-反应问题提出了特征有限元方法,该方法在时间方向达到了二阶精度.因此提出新的改进的有效高阶特征算法,成为模拟求解气溶胶动力方程非常有意义的研究课题.
　　 其次,在第二个研究课题中,过去很多的文章研究并发展了气溶胶热力学平衡模型的建立,比如 MARS(Saxena et al.,1986),SEQUILIB(Pilinis and Seinfeld,1987),SCAPE(Kim et al.,1993),以及 ISORROPIA(Nenes et al.,1998,1999).以上所有的气溶胶热力学平衡模型都是基于热力学平衡方程,因此所有的计算这些平衡模型都是用了迭代算法.与其它模型所不同的,由于考虑了共同潮解度(mutual deliquescencehumidity)ISORROPIA方法(Nenes et al.,1998,1999；Makar et al.,2003；Metzger et al.,2002)被认为是使用最广泛并且预测气溶胶热力学平衡较为准确的一个模型方法.而该模型方法的不足之处与其它方法类似,在模型计算中使用了迭代技巧去解决非线性气/液气溶胶平衡方程.其中每一次迭代求解气溶胶热力学平衡方程都依赖于这次迭代时气溶胶的成分以及外部环境(如温度,相对湿度),而这些迭代计算将耗费预测气溶胶热力学平衡模型时的大量CPU时间.由于ISORROPIA模型的计算占用大量CPU时间,因此提出关于多态多相气溶胶的热平衡学输入输出算法在预测空气质量AQ(air quality)问题中显得尤为重要.
　　 高维数值模拟方法(high dimensional model representation(HDMR))是处理、评估、分析大量数据模型的一个有效方法,它的主要思想是捕捉高维输入以及输出变量之间的关系,文献(Rabitz et al.,1999；Li et al.,2003a,b,2004；Rabitz and Alis,1999；Alis and Rabitz,2001)都对该方法进行了研究和扩展.HDMR方法在最近的研究成果中,被广泛应用于输入输出模型(input-output(IO)system)用以减轻 CPU负担提高计算效率减少计算时间中去.事实上,高维数值模拟HDMR方法的技巧类似于黑盒效应,通过实验数据或者观测数据建立高维数学模型中的输入与输出量之间的关系.而该技巧所得到的优势是,能够很好的避免严重的计算迭代并且能够大大的降低计算时间.HDMR方法主要包括随机抽样 HDMR方法(random sampling HDMR(RS-HDMR))(Rabitz et al.,1999；Li et al.,2003a,b)以及切割点HDMR方法(cutpoint,HDMR(cut-HDMR,))(Rabitz and Alis,1999；Li et al.,2004).根据近几年的文献,HDMR的计算技巧已经被广泛应用于各种化学以及物理模拟实验计算中,成为一种解决多维问题的行之有效的办法.因此,利用改进后的HDMR方法模拟气溶胶热力学平衡模型成为一种新的尝试.
　　 在导师王文洽教授和梁栋教授的悉心指导下,本文作者关于气溶胶动力学和热力学平衡模型做了部分研究工作.在气溶胶动力学的方面,我们提出了有效的二阶特征有限元方法解决气溶胶动力方程.高阶的特征线方法被用于处理气溶胶的增长过程,同时二阶沿特征线方向的外推格式被用于解决气溶胶的非线性凝并过程.与标准的特征有限元方法比较而言,数值算例很好地证明了该方法在时间方向达到了二阶精度；在气溶胶体积方向(空间方向)达到了最优阶.在另一方面,我们提出了一种有效的高维方法预测气溶胶热力学平衡.结合移动切割点的技巧,我们利用HDMR方法来解决多态多相的高维气溶胶输入输出平衡模型.该方法能够在大范围的气溶胶浓度环境下(10-10(mol/m3)-10-6(mol/m3)),很好地模拟大气气溶胶平衡模型.数值算例显示这两种方法在不同的气溶胶预测领域中都有非常好的表现.
　　 全文共分三章.
　　 在第一章中,我们主要介绍了气溶胶相关背景知识,包括气溶胶动力学以及气溶胶热力学平衡模型.首先给出气溶胶的简单定义以及在大气中发挥的主要作用.在1.2节中,我们给出了气溶胶动力方程的具体表达形式,其中每一项的气溶胶过程我们都作出了详细解释.在1.3节中,我们给出了气溶胶热力学平衡方程.同时,我们列出了气溶胶热力学平衡模型所涉及到的气溶胶成分输入量以及输出量,其中考虑了内陆地区和海洋地区两种情况.

目录

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表格目录

第一章 气溶胶相关背景知识

§1.1气溶胶预测的两种途径

§1.2气溶胶动力学

§1.3气溶胶热力学平衡

§1.3.1平衡方程

§1.3.2热力学平衡中的气溶胶成分

第二章 非线性气溶胶动力方程的二阶特征有限元算法

§2.1简介

§2.2非线性气溶胶动力方程

§2.3非线性气溶胶动力方程的二阶特征有限元方法

§2.3.1二阶特征线法

§2.3.2高阶特征有限元方法

§2.4数值实验

§2.5主要结论

第三章 气溶胶热力学平衡模型预测HDMR有效算法

§3.1简介

§3.2高维气溶胶问题以及HDMR技巧

§3.3移动Cut-HDMR方法(Moving cut-HDMR)

§3.4数值模拟

§3.4.1函数算例

§3.4.2气溶胶热力学平衡模拟

§3.5主要结论

参考文献

致谢

攻读博士学位期间完成论文情况

作者简介

学位论文评阅及答辩情况表