席夫碱修饰的SBA-15介孔分子筛的制备及其催化靛红参与的反应研究

摘要

介孔分子筛是一类孔径在2~50nm范围的纳米结构材料，具有较大的比表面积、高度有序的孔道结构、厚孔壁以及高的水热稳定性等优点。其孔道表面含有大量的硅羟基，利用这些羟基可以将一些有机分子固载于孔径内，是催化剂的优良载体。其中 SBA-15介孔分子筛具有均匀的管状孔道、孔容以及较大的孔径（4~30nm范围内可调）等特点，可以通过内表面硅羟基负载活性组分或引入活性分子，制成非均相催化剂，使其具有催化活性，从而在分子催化领域具有广泛的用途。
　　席夫碱是具有C＝N双键的一类有机化合物，此类化合物及其金属络合物在医学、催化、分析化学、腐蚀以及光致变色等领域展现出重要的应用价值。其中，在催化领域，席夫碱在有机反应中可以提供有效的活性位点，表现出良好的催化性能。然而，在后处理阶段，由于席夫碱类催化剂在催化过程中与反应混合液形成均相体系，席夫碱的分离变得十分困难。基于 SBA-15结构特点以及优良的物理化学性质，通过负载席夫碱，不仅提高了催化性能，而且能够重复使用多次，解决了催化剂的难分离、难回收等难题。
　　本文将苯接三唑席夫碱嫁接于介孔分子筛SBA-15上，制备成固载型非均相催化剂，对其进行结构表征，并对其在有机反应中的催化性能进行研究。
　　本论文主要包括以下两部分内容：
　　第一部分文献综述，介绍固载型介孔分子筛SBA-15催化剂的研究进展及其应用；对固载型非均相催化剂在 Knoevenagel缩合以及三组分反应中的研究进展进行阐述。
　　第二部分实验部分，主要包括以下几个方面的内容：
　　1.制备苯接三唑席夫碱以及介孔分子筛SBA-15/席夫碱催化剂，并对其进行了FI-IR、XRD、TEM及SEM表征。
　　2.苯接三唑席夫碱改性的介孔分子筛SBA-15在水相介质中催化靛红与丙二腈以及氰基乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应的研究。
　　3.苯接三唑席夫碱改性的介孔分子筛 SBA-15催化靛红与吡唑啉酮的Knoevenagel缩合反应的研究。
　　4.苯接三唑席夫碱改性的介孔分子筛SBA-15在水相介质中催化靛红、丙二腈与活泼二羰基类化合物的一锅法三组分反应的研究。

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第一部分 文献综述

一 引言

二 介孔分子筛SBA-15的修饰及应用

（一）金属盐修饰的SBA-15

（二）有机官能团化的SBA-15

三 负载型催化剂在Knoevenagel缩合反应中的研究进展

（一）以分子筛为载体的负载型催化剂

（二） 以聚合物为载体的催化剂

（三）以纳米粒子为载体的负载型催化剂

四 负载型催化剂在一锅法三组分成环反应中的研究进展

（一）以分子筛为载体的负载型催化剂

（二）以纳米粒子为载体的负载型催化剂

五 靛红与活泼亚甲基类化合物的Knoevenagel缩合反应进展

六 一锅法三组分螺环化合物的合成进展

七 本论文研究的目的及意义

第二部分 实验部分

一 仪器和试剂

二 席夫碱固载的SBA-15介孔分子筛的合成及表征

(一) 前言

(二) 实验操作

(三) 结果与讨论

三 SBA-15/席夫碱催化靛红与丙二腈（氰基乙酸乙酯）Knoevenagel反应的研究

（一） 前言

（二） 实验操作

（三） 结果与讨论

（四） 小结

（五） 化合物波谱数据

四 SBA-15/席夫碱催化靛红与吡唑啉酮Knoevenagel反应的研究

（一）前言

（二） 实验操作

（三） 结果与讨论1 反应条件的筛选

（四） 小结

（五） 化合物波谱数据

五 SBA-15/席夫碱催化靛红参与的一锅法三组分反应的研究

（一）前言

（二） 实验操作

（三） 结果与讨论

（四） 小结

（五） 化合物波谱数据

参考文献

附图

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