SCR催化剂对燃煤烟气汞的吸附反应机理研究

摘要

汞作为一种非常重要的全球性的污染物而备受关注，即使在浓度很低的情况下，也具有相当大的毒性，对生态环境会造成严重的破坏。而恰恰在煤燃烧中产生的众多的污染物中，人们对汞的排放规律和抑制机理的探索和认识最为浅薄。SCR催化剂氧化脱汞因其利用现有的燃煤电站SCR烟气脱硝系统，在多种污染物联合脱除方面有重大意义。本文对燃煤烟气中有害元素汞在SCR催化剂表面的吸附、氧化反应机理进行了研究。
　　 应用量子化学密度泛函理论和周期性结构模型研究了Hg、HgCl、HgCl2和HCl等在SCR催化剂V2O5表面上的吸附机理，分别考虑了表面不同活性位的影响。计算结果表明Hg在表面的吸附强于HCl，Hg在V2O5表面反应的第一步是Hg在表面的吸附。HgCl和HgCl2在表面的吸附均为化学吸附，而HgCl的吸附明显强于HgCl2。
　　 这表明HgCl是整个氧化过程中的一个重要的中间状态。含氯物质对Hg的吸附和氧化有重要的影响。
　　 研究了卤族元素，NH3，SO2和NO等烟气成分对Hg在V2O5表面吸附的影响。
　　 结果表明HCl对Hg的氧化具有明显的促进作用，而HBr和HI 对Hg的作用相比HCl更为强烈，计算结果与实验结果相符合。NH3对Hg的吸附和氧化有一定的抑制作用，因为Hg与NH3在表面存在一定的竞争吸附。SO2和NO对Hg的吸附没有明显的影响。
　　 初步探讨了V2O5表面对Hg的氧化反应机理，得出了反应的过渡态结构，并提出Hg在V2O5表面可能的氧化机理。同时计算了V2O5表面上的Deacon反应的机理。计算所得的模型和参数对汞在SCR催化剂表面的氧化反应机理的深入研究提供了理论依据。

目录

文摘

英文文摘

声明

1 绪论

2 量子化学基本原理与密度泛函理论模拟方法

3 不同形态汞在V2O5（001）表面的吸附结构和性质

4 烟气成分对汞在V2O5 表面吸附的影响

5 SCR 催化剂对Hg 的氧化反应机理

6 全文总结及建议

致谢

参考文献

附录 攻读硕士学位期间发表的学术论文