原子层沉积系统设计及其温度的模型预测控制研究

摘要

原子层沉积(ALD)是一种纳米薄膜制备工艺技术，通过自限制性的前驱体交替饱和反应来获得厚度可控、均匀一致的薄膜，其可作为电子器件中的隔水隔氧层、晶体管栅极电介质层和太阳能电池的表面钝化层等，故而ALD技术广泛应用于微电子、太阳能电池、柔性电子等领域。温度是影响薄膜沉积质量和效率最重要的因素之一，而现有的常规控制方法在面对外界干扰条件下，温度稳定性较差，稳定调整时间较长，温度波动过大，最终直接影响沉积薄膜的微观表面形貌。而模型预测控制(MPC)能够在外界干扰下通过滚动优化和输出校正改善系统暂态性能，具有处理时滞、约束的能力和对数学模型要求低等特性，其在自动控制领域和温度控制领域得到很多成功的应用。
　　本文以模型预测控制算法作为理论基础，以时间隔离原子层沉积系统及空间隔离原子层沉积系统为研究对象，以控制两种不同原子层沉积体系的反应温度为目标，以提高薄膜沉积效率及沉积优良纳米薄膜质量为最终目的。主要研究内容如下：
　　建立基于辐射加热T–ALD系统的传递函数式MPC模型，并引入干扰项和约束处理优化CARIMA模型来满足更为精确的模型需求和实践应用。此外建立基于常压连续运动S–ALD系统的状态空间式MPC模型，引入Kalman滤波器进行状态观察和预估，以此求解最优控制量。
　　研制传导加热原子层沉积系统，并提出将光谱椭圆偏振仪集成于该系统中，由在线原位测量薄膜厚度来揭示不同类型的薄膜生长规律；由此基础上改进设计辐射加热T–ALD薄膜制备装置。提出基于MPC算法的T–ALD闭环温度控制方法，揭示气流干扰、前驱体脉冲干扰和样品装卸载干扰条件下，基于MPC温度控制系统具有良好稳定性和鲁棒性的规律。对比常规PID控制和开环控制，基于MPC温度控制系统在样品装卸载干扰时温度稳定调整时间分别缩短5.8分钟和8分钟，就薄膜沉积工艺效率来说，分别提高25％和35%；而在沉积薄膜表面形貌上，基于MPC温度系统下的薄膜均匀一致性分别提高59%和63%。
　　提出采用模块化喷头结构方法来研制常压S–ALD薄膜制备装置，并以此来阐明喷头尺寸参数、微间隙带气流、前驱体分布等对原子层沉积工艺的影响。提出基于MPC算法的S–ALD闭环温度控制系统方法，揭示气流阶跃干扰、衬底运动干扰条件下，基于MPC控制系统的温度响应规律。对比常规PID控制，基于MPC温度控制系统在沉积二元化合物薄膜时，在两种不同的衬底运动方式下，温度波动分别降低20%和14%，并且薄膜表面微观形貌提高30%；而在沉积层叠状薄膜时，在衬底来回切换时，温度稳定调整时间分别节约67%和65%，进而提高了层叠状薄膜制备效率。
　　利用S–ALD系统来制备层叠状ZnO/TiO2薄膜，阐明层叠状薄膜中ZnO的XRD峰值在相同薄膜厚度条件下，随子层数量的增加而逐渐下降的现象，揭示出由ZnO/TiO2子层数量决定的微结构可以改变薄膜整体的透光性和折射率的规律。
　　本文研制真空时间隔离和常压空间隔离原子层沉积系统，并基于模型预测控制算法来实现ALD装置的温度控制，后续将着重研究更加高效大规模的S–ALD系统和面向柔性电子领域的卷到卷ALD系统，并基于MPC来对相应的反应温度响应规律进行分析探索及对喷头与衬底微间隙距离进行精确控制。

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1 绪论

1.1 课题来源和背景介绍

1.2 原子层沉积技术

1.3 温度影响及常规温控方法

1.4 模型预测控制

1.5 本文主要研究内容

2 模型预测控制理论及方法

2.1 基于传递函数形式的模型预测控制算法

2.2 基于状态空间形式的模型预测控制算法

2.3 本章小结

3 T-ALD系统设计及其温度的模型预测控制研究

3.1 引言

3.2 T-ALD系统研制

3.3 T-ALD温度特性分析

3.4 T-ALD系统温度场预测控制器设计

3.5 基于MPC温度控制系统的T–ALD薄膜沉积

3.6 本章小结

4 S-ALD系统设计及其温度的模型预测控制研究

4.1 引言

4.2 S-ALD系统研制

4.3 S-ALD温度特性分析

4.4 S-ALD系统温度场预测控制器设计

4.5 基于MPC温度控制系统的S–ALD薄膜沉积

4.6 本章小结

5 原子层沉积系统拓展设计及工艺研究

5.1 基于层叠状薄膜的原子层沉积系统设计

5.2 S-ALD工艺优化

5.3 层叠状ALD薄膜沉积

5.4 高效原子层沉积系统拓展设计

5.5 面向柔性衬底的原子层沉积系统拓展设计

5.6 本章小结

6 总结与展望

6.1 全文总结

6.2 研究展望

致谢

参考文献

攻读学位期间取得的成果