稀土六铝酸盐热障涂层材料的制备及其热物理性能研究

摘要

本文选用Al(NO3)3·9H2O、Mg(NO3)2·6H2O和稀土氧化物La2O3、Nd2O3、Dy2O3、Yb2O3粉体为原材料，采用化学共沉淀法制备出不同组成的La1-xLnxMgAl11O19(Ln=Nd,Dy,Yb)前驱体粉末。采用无压烧结工艺制备出致密的La1-xLnxMgAl11O19(Ln=Nd, Dy)和LaMgAl11O19-Yb3Al5O12陶瓷块体材料。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、激光热导仪和高温热膨胀仪等对材料的组织结构、热扩散系数和热膨胀系数等进行了研究。
　　通过对化学共沉淀法制备的LaMgAl11O19粉末前驱体进行TG-DTA测试，确定粉体的最佳煅烧工艺参数为：煅烧温度1500oC和保温时间2h。粉体前驱体在煅烧过程中首先形成LaAlO3相；随着温度的升高，结晶度增加，逐渐出现LaMgAl11O19(LHA)相；当温度达到1500oC时，LaAlO3相消失，最后剩下LHA单相。
　　采用化学共沉淀法合成的La1-xLnxMgAl11O19前驱体粉末，经低温热处理、冷等静压成型后在1700oC下无压烧结10h，制备出不同组成的致密块体材料。La1-xNdxMgAl11O19和La1-xDyxMgAl11O19陶瓷为单一磁铅石相，掺入的Nd3+或Dy3+分别占据晶体结构中La3+的位置，形成置换型固溶体。而添加Yb3+的前驱体粉末在同样烧结工艺参数下未能实现向LHA相中掺杂Yb3+，烧结材料由磁铅石相和立方相Yb3Al5O12组成。
　　La1-xLnxMgAl11O19(Ln=Nd, Dy)陶瓷的热扩散系数随温度的升高而下降，当温度达到800oC后，热扩散系数基本保持不变。在相同温度条件下，La1-xNdxMgAl11O19和La1-xDyxMgAl11O19陶瓷的热扩散系数随掺入稀土元素含量的增加而降低。而在相同温度条件下，LaMgAl11O19-Yb3Al5O12复相材料的热扩散系数随着Yb3+添加量的增加而增大。
　　La1-xNdxMgAl11O19和La1-xDyxMgAl11O19陶瓷的热导率从室温至1200oC范围内分别在2.59~3.88W·m-1·K-1和1.84~3.88W·m-1·K-1之间，且随掺入Nd3+或Dy3+含量的增加而降低； LaMgAl11O19-Yb3Al5O12复相材料的热导率在2.58~3.88W·m-1·K-1之间，随着添加Yb3+含量的增大而增大。
　　La1-xLnxMgAl11O19(Ln=Nd, Dy)陶瓷的热膨胀系数随着温度的升高呈线性增加。在相同温度条件下，La0.8Nd0.2MgAl11O19和La0.8Dy0.2MgAl11O19的热膨胀系数均比未掺杂的 LaMgAl11O19陶瓷的热膨胀系数高，而复相材料0.8LaMgAl11O19-(0.2/3)Yb3Al5O12的热膨胀系数却偏低。

目录

稀土六铝酸盐热障涂层材料的制备及其热物理性能研究

PREPARATION AND THERMO-PHYSICAL PROPERTIES OF RARE-EARTH HEXAALUMINATE FOR THERMAL BARRIER COATING MATERIALS

摘 要

Abstract

目 录

第1章 绪 论

1.1 课题背景

1.2 热障涂层

1.2.1 热障涂层的组成

1.2.2 热障涂层中陶瓷顶层材料

1.2.3 热障涂层制备工艺

1.3 六铝酸盐

1.3.1 六铝酸盐的结构

1.3.2 六铝酸盐的制备

1.3.3 六铝酸盐的应用

1.4 热物理性能的理论基础

1.4.1 热障涂层陶瓷的导热理论

1.4.2 热障涂层陶瓷的热膨胀理论

第2章 试验材料和研究方法

2.1 试验用原材料

2.2 原料的配比

2.3 La1-xLnxMgAl11O19粉体的制备

2.4 La1-xLnxMgAl11O19陶瓷块体的制备

2.5 La1-xLnxMgAl11O19陶瓷的密度测定

2.5.1 陶瓷的密度测定

2.5.2 陶瓷的理论密度计算

2.6 La1-xLnxMgAl11O19陶瓷的组织结构分析

2.6.1 XRD物相分析

2.6.2 SEM形貌观察

2.7 La1-xLnxMgAl11O19陶瓷的热学性能分析

2.7.1 热分析测试

2.7.2 热扩散系数测试

2.7.3 陶瓷的比热计算

2.7.4 陶瓷热导率的计算

2.7.5 热膨胀系数测试

第3章 La1-xLnxMgAl11O19粉体和块体材料的制备与组织结构

3.1 La1-xLnxMgAl11O19粉体的TG-DTA分析

3.2 LaMgAl11O19陶瓷粉体的烧结性能

3.3 La1-xLnxMgAl11O19粉体的物相分析

3.3.1 La1-xNdxMgAl11O19粉体的物相分析

3.3.2 La1-xDyxMgAl11O19粉体的物相分析

3.3.3 La1-xYbxMgAl11O19粉体的物相分析

3.4 La1-xLnxMgAl11O19陶瓷的组织结构

3.4.1 La1-xNdxMgAl11O19陶瓷的物相分析

3.4.2 La1-xDyxMgAl11O19陶瓷的组织结构

3.4.3 LaMgAl11O19-Yb3Al5O12陶瓷的组织结构

3.5 La1-xLnxMgAl11O19陶瓷的致密度

3.6 本章小结

第4章 La1-xLnxMgAl11O19陶瓷的热物理性能

4.1 无压烧结La1-xLnxMgAl11O19陶瓷的比热计算

4.2 无压烧结La1-xLnxMgAl11O19陶瓷的热扩散系数

4.2.1 La1-xNdxMgAl11O19陶瓷的热扩散系数

4.2.2 La1-xDyxMgAl11O19陶瓷的热扩散系数

4.2.3 LaMgAl11O19-Yb3Al5O12陶瓷的热扩散系数

4.3 无压烧结La1-xLnxMgAl11O19陶瓷的热导率

4.3.1 La1-xNdxMgAl11O19陶瓷的热导率

4.3.2 La1-xDyxMgAl11O19陶瓷的热导率

4.3.3 LaMgAl11O19-Yb3Al5O12陶瓷的热导率

4.4 无压烧结La1-xLnxMgAl11O19陶瓷的热膨胀系数

4.4.1 La1-xNdxMgAl11O19陶瓷的热膨胀系数

4.4.2 La1-xDyxMgAl11O19陶瓷的热膨胀系数

4.4.3 LaMgAl11O19-Yb3Al5O12陶瓷的热膨胀系数

4.5 本章小结

结 论

参考文献

学位期间发表的学术论文

哈尔滨工业大学硕士学位论文原创性声明

哈尔滨工业大学硕士学位论文使用授权书

致 谢