改性活性炭吸附水中典型重金属的试验研究

摘要

使用受重金属污染的水会对人体健康产生较大危害，吸附法是去除水中重金属的常见方法之一。活性炭吸附因具有操作简单、来源广泛等优点常被用于饮用水深度处理和突发水污染的应急处理等，但常规活性炭吸附性能较差，包括吸附容量较小、吸附速率较慢、有效pH范围较窄等，为提高常规活性炭对水中重金属的去除效果，采用氧化-负载组合工艺对常规活性炭进行表面改性，并探讨了改性活性炭的表面物化性质及其对水中Cr(Ⅵ)和Cd(Ⅱ)的吸附性能和作用机理。
　　论文主要研究内容和结论如下：
　　1）考察了不同材质活性炭（木质、椰壳、煤质）的性能参数对水中Cr(Ⅵ)吸附效果的影响，并结合三种活性炭的表面性质及经济实用性进行对比分析。其中木质粉末炭杂质含量少、价格适中，且pHPZC值最大、表面酸性官能团含量最高，有利于对水中带负电的Cr(Ⅵ)的吸附去除。故选择木质粉末炭作为改性研究对象。
　　2）以HNO3和H3PO4为氧化剂，FeCl3为负载物对AC-0（经预处理的木质炭）进行组合改性（记为ACNF、ACPF），并利用SEM、BET、FT-IR、XRD及Boehm滴定等方法对改性活性炭的表面物化性质进行了表征。结果表明，氧化侵蚀与铁的负载对活性炭的孔结构影响相对较小，改性前后活性炭的比表面积、微孔、总孔体积和平均孔径的大小顺序为AC-0>ACPF>ACNF；ACNF和ACPF上负载的铁分别以赤铁矿和针铁矿为主，其铁负载量分别为0.231和0.144mg/g。两种酸与FeCl3的氧化作用使活性炭表面化学性质（官能团）变化较大，与AC-0相比，ACNF和ACPF的表面总酸性平均增加了1.2275mmol/g，增幅为81％以上；与单纯氧化改性的AC-N相比，ACNF表面总酸性增加了0.946mmol/g，增幅为52.7%。组合改性保持了活性炭原有发达的孔隙结构，而表面官能团与负载氧化物的含量显著提高。
　　3）以Cr(Ⅵ)去除率为指标，分别对不同氧化剂的组合改性条件进行正交试验优化，通过静态吸附实验研究了不同水质条件下改性活性炭对Cr(Ⅵ)吸附的影响，并通过等温线模型、动力学模型拟合及热力学研究对Cr(Ⅵ)的吸附数据进行分析。结果表明，两种氧化剂对应的最优改性条件均为：氧化剂浓度10%，负载液浓度0.05mol/L，反应温度60℃，反应时间6h。水的pH是影响Cr(Ⅵ)吸附效果的主要因素，酸性条件下改性活性炭具有较高的Cr(Ⅵ)吸附能力。AC-0和ACNF对Cr(Ⅵ)的吸附符合均质吸附模式，而ACNF存在异质吸附。由于表面酸性官能团含量的增加以及负载铁氧化物的吸附力作用，改性后活性炭的吸附性能提高，AC-0、ACNF和ACPF的Cr(Ⅵ)最大吸附量qm分别为7.087、66.890和19.279mg/g；吸附30min时，AC-0、ACPF和ACNF的Cr(Ⅵ)吸附去除率分别为10.3%、33.3%和29.7%。
　　4）以Cd(Ⅱ)为去除对象，利用同样方法分析了HNO3与FeCl3组合改性活性炭对阳离子态重金属的吸附行为。结果表明，最佳改性条件为：HNO3浓度10%，FeCl3浓度0.05mol/L，反应温度80℃，反应时间6h。AC-0对Cd(Ⅱ)的吸附服从多分子层模式，而ACNF为单分子层吸附，最大吸附量分别为3.398和8.065mg/g。改性前后活性炭对Cd(Ⅱ)的吸附均为自发放热的离子交换反应。

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英文摘要

目录

1 绪 论

1.1 水环境中的重金属

1.2 水中重金属去除方法

1.3 吸附法去除重金属的研究

1.4 研究目的和意义及主要研究内容

2 实验材料与方法

2.1 实验材料

2.2 实验方法

3 不同材质活性炭的筛选及评价

3.1 三种活性炭表面物化性质比较

3.2 三种活性炭的吸附等温线

3.3 三种活性炭的吸附动力学

3.4 不同活性炭表面性质对吸附Cr(Ⅵ)的影响

3.5 活性炭吸附Cr(Ⅵ)的影响因素

3.6 本章小结

4 改性活性炭的制备及表征

4.1 改性活性炭的制备

4.2 改性活性炭的表征

4.3 本章小结

5 改性活性炭吸附Cr(Ⅵ)的试验研究

5.1 针对Cr(Ⅵ)去除的改性条件优化

5.2 活性炭吸附Cr(Ⅵ)的影响因素

5.3 Cr(Ⅵ)的吸附机制研究

5.4 本章小结

6 改性活性炭吸附Cd(Ⅱ)的试验研究

6.1 水中镉的特性及其吸附研究

6.2 针对Cd(Ⅱ)去除的改性条件优化

6.3 活性炭吸附Cd(Ⅱ)的影响因素

6.4 Cd(Ⅱ)的吸附机制研究

6.5 本章小结

7 结论和建议

7.1 结论

7.2 建议

致谢

参考文献

附录

A. 作者在攻读硕士学位期间发表的论文目录

B. 作者在攻读硕士学位期间参与的科研项目