智能型聚合物包覆磁性纳米Fe3O4催化降解含酚废水研究

摘要

酚类化合物是一种重要的化工原料，但是含酚废水严重的影响着人们的日常生活，危害人体健康，造成环境的严重污染。因此，对水中酚类化合物的治理已经成为环境工作者关注的焦点。
　　 纳米Fe3O4应用于环境污染物降解的研究已经成为一个新的热点，纳米Fe3O4与普通Fe3O4相比，具有粒径小，比表面积大，表面能大等特点。近年来一些研究发现，Fe3O4具有类似于过氧化物酶的特性，可用其取代二价铁离子进行Fenton反应，不仅具有高催化活性，而且能够减少沉淀的生成。但是现有文献报道中提到的纳米Fe3O4的pH适用范围较窄，稳定性差，严重影响了其在工业上的推广应用。基于此，有必要进行相关的实验研究，以期合成出pH值适用范围广的催化剂材料。
　　 本论文在中央高校基本科研业务费专项资金项目的资助下，对纳米Fe3O4的制备方法进行改进，制备了pH适应性范围广的纳米磁性催化剂以及pH敏感性聚合物包覆纳米Fe3O4，考察了其在类Fenton反应的应用，探讨了催化氧化反应的机理；论文的主要研究内容为：
　　 1．用改进的化学共沉淀法制备了pH适应范围广的纳米磁性Fe3O4，运用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、振动磁强计(VSM)、红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线能谱(EDS)等测试手段对纳米材料的形貌、结构和组成进行了表征。结果表明，制备出的纳米颗粒为Fe3O4，平均粒径为15nm，饱和磁化强度为57.41emu/g。
　　 2．用制备的高pH适应性的纳米磁性Fe3O4(中性环境下，3h内COD的去除率可达70％)应用于苯酚的氧化降解，进行单因素实验，考察溶液初始pH、纳米Fe3O4投加量、苯酚初始浓度、温度等因素对反应的影响。优化类Fenton反应的使用条件。通过对溶液的pH值以及铁的溶出进行测定，考察自由基的作用，推断反应机理。
　　 3．用接枝共聚法制备出pH敏感型聚合物包覆纳米Fe3O4，其中聚合物为羧甲基纤维素钠和丙烯酸的接枝共聚物(CMC-co-AA)。并将制备的纳米材料用于类Fenton反应，考察单因素变化的影响，发现经过包覆的纳米Fe3O4的pH适用范围和催化活性有所提高。对其进行表征，发现pH敏感型聚合物成功地包覆在纳米Fe3O4上，与未包覆纳米Fe3O4比，包覆型纳米Fe3O4呈现了较好的分散状态。在pH为2～12的范围内，聚合物呈现伸展状态，当pH小于2或者大于12时，聚合物呈现收缩状态。催化活性和pH适用范围均有所提高，在pH为9的碱性环境下，120min内对苯酚的转化率接近100%，COD的去除率为60%。