丙烯腈催化水合合成丙烯酰胺的研究

摘要

该文使用了Rhodococcus rhodochrous Jl腈水合酶和共沉淀铜两种催化剂用于丙烯腈催化水合合成丙烯酰胺反应,采用了催化蒸馏法对工艺进行了改进.通过正交实验得出了该水合酶反应的最佳条件,即:pH为7.0~8.0,温度为28~30℃,菌体稀释5倍,AN浓度为7﹪,反应时间为120s,然后在该条件下进行了酶稳定性测试,结果显示酶的稳定性很高.在该文优化条件下,酶活比现行值高600u/ml左右,具有很好的经济效益.对一系列铜基催化剂的制备方法进行了研究,发现共沉淀铜基催化剂具有很好的催化活性,于是讨论了加料方式、Cu/Al对AN转化率和AM选择性的影响,得到了最好的催化剂制备条件,采用XRD和TPR对一系列共沉淀铜基催化剂进行了表征,对其催化性能进行了深入研究.采用催化蒸馏法合成丙烯酰胺,优化了工艺条件并探讨了其原因,得出了该文条件下的最佳反应条件:从反应段下部进料,进料水腈摩尔比5~7:1,催化剂床层高度400mm,反应温度80~110℃.此时AN的转化率可达98﹪,AM的选择性为100﹪.

目录

文摘

英文文摘

第一章绪论

1.1前言

1.2丙烯腈物化性质

1.3丙烯酰胺物化性质

1.4国内外丙烯酰胺生产现状及消费情况

1.5国内外丙烯酰胺合成的进展

1.5.1硫酸水合法

1.5.2铜系催化剂催化法

1.5.3腈水合酶生物转化法

1.6本课题的研究意义

1.7本课题的主要研究工作

第二章生物酶催化水合制备丙烯酰胺的研究

2.1引言

2.2实验部分

2.2.1实验装置

2.2.2实验试剂

2.2.3实验操作步骤

2.2.4分析方法—气相色谱法

2.3结果与讨论

2.3.1反应条件对酶活及其稳定性的影响

2.3.2 正交实验

2.3.3验证实验

2.3.4酶的稳定性测试

2.4小结

第三章合成丙烯酰胺的催化剂评价

3.1引言

3.2实验部分

3.2.1实验装置

3.2.2实验试剂

3.2.3实验操作步骤

3.2.4气相色谱分析

3.2.5XRD测定

3.2.6TPR实验

3.3结果与讨论

3.3.1反应条件的优化

3.3.2不同制备方法对催化剂活性的影响

3.3.3催化剂的表征

3.4小结

第四章催化蒸馏法制备丙烯酰胺新工艺的研究

4.1 言

4.2实验部分

4.2.1催化剂的制备

4.2.2实验装置

4.2.3实验试剂

4.2.4实验操作步骤

4.2.5分析方法

4.3结果与讨论

4.3.1进料位置的影响

4.3.2进料水腈摩尔比的影响

4.3.3催化剂床层高度的影响

4.3.4反应温度的影响

4.3.5本文最佳条件下的重复实验

4.4小结

主要结论

参考文献

硕士期间完成论文及相关成果情况

声明

致谢