上海市城市水体中合成麝香的研究

摘要

合成麝香是天然麝香的廉价替代物，广泛地添加于化妆品洗涤用品等日用产品中。它们具有憎水性，有一定的环境持久性和生物累积性，对环境具有潜在的危害。合成麝香进入环境的主要途径是在日用产品使用后随生活污水经污水处理厂处理后排入水体或直接排入河流，近年来的研究发现，合成麝香可以作为分子示踪剂来指示生活污水的污染程度。它们在环境中有积累，对水体环境的影响带有连续性和普遍性，是国际上普遍关注的一类新型污染物，有大量的研究报道了在污水处理厂、水体、沉积物、大气以及生物样品等环境领域中存在合成麝香。 本文以上海典型城市生活污水处理厂和流经上海市的苏州河作为研究对象，以八种常见的合成麝香作为目标化合物，采用GC-MS-EI测定了它们在不同水体和沉积物中的分布情况，分析了苏州河水相和沉积物中合成麝香的四季分布规律和污染水平，探讨了两相中的分布特征和相互关系，并评估了苏州河受生活污水的影响程度。与此同时，还研究了上海市一家典型生活污水处理厂进出水中合成麝香的负载情况，分析了该污水处理厂中麝香的去除率以及HHCB和AHTN的相关性，初步估算了上海市07年合成麝香的人均贡献和环境负荷。 研究结果表明：苏州河水相和沉积物中只检测到了两种常见的多环麝香：佳乐麝香(HHCB)和吐纳麝香(AHTN)余麝香类物质的浓度低于检测限。HHCB和AHTN在水相中浓度分别为8～38 ng/L和2～25 ng/L，在沉积物中浓度为1～77 μg/kg干重和1～21 μg/kg干重。水相中合成麝香的浓度总体呈现出上游至下游逐渐增大的趋势，而且市区段麝香含量明显高于郊区和城乡结合部段。沉积物中麝香的含量分布其地域特征不明显，上游段浓度基本相同，下游段光复西路段合成麝香的浓度最高。另外，合成麝香的分布呈现出一定的季节性特征：水相中，冬季浓度>秋季浓度=夏季浓度>春季浓度；沉积物中，春季浓度>冬季浓度>夏季浓度>秋季浓度。水相中HHCB和AHTN的相关性较强(r=0.663，P<0.001)，沉积物中这两种物质呈现出很强的相关性(r=0.953，P<0.001)，说明水相和沉积物中麝香有共同的来源特征。苏州河作为一条城市河流，已经受到了HHCB和AHTN的污染，但其负荷与国外研究结果相比处于较低水平，表明苏州河上海段受生活污水的影响目前并不大。在上海某生活污水处理厂的进出水中分别检测到了HHCB，AHTN，酮麝香(MK)和二甲苯麝香(MX)，HHCB和AHTN同样是其中最主要的两种麝香，它们在进水中的平均浓度分别为2300 ng/L和717 ng/L，在出水中浓度分别为300 ng/L和86 ng/L，出水浓度是苏州河水体中的5～9倍。MK在进出水中的平均浓度分别为743 ng/L和80 ng/L。AHTN和HHCB的浓度呈现良好的线性关系(R=0.998，P<0.001)，说明生活污水处理厂的污染物来源比较单一。HHCB和AHTN的去除率分别达到了87％和88％，仍有部分麝香随着出水排放到环境中，造成水体污染。利用上述检测结果估算了该污水处理厂的日排放量和上海市的排放水平。计算结果显示，该污水处理厂的日排放量大约为16.6 g HHCB和4.8 gAHTN；2007年大约有1.26吨HHCB和0.38吨AHTN排入上海市水体环境；上海地区人均贡献的HHCB和AHTN分别为0.2 g/y和0.06 g/y左右。 本研究针对环境中广泛分布的新型合成麝香类污染物，检测分析了上海市典型城市河流以及生活污水处理厂中合成麝香的含量，全面了解河流和污水处理厂中有机污染物的污染水平和分布特征，填补了上海地区合成麝香水体分布研究中的空白，反映了城市化进程中生活污水对水体环境的影响程度和影响特征，为合成麝香污染的风险评价提供基础研究数据。此外，本研究还结合了前期有关上海市化妆品的研究工作，利用模型估算了上海市合成麝香的环境负荷以及人均贡献等，这在国内尚属首次。

目录

文摘

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论文说明：图表目录

声明

第一章绪论

1.1合成麝香概述

1.1.1合成麝香的分类

1.1.2合成麝香的应用

1.2合成麝香的污染现状

1.2.1国外研究现状

1.2.2国内研究现状

1.3苏州河及其污染概况

1.3.1苏州河概况

1.3.2苏州河污染现状

1.4上海市城市水体中合成麝香的研究方案

1.4.1课题来源

1.4.2研究目的和意义

1.4.3主要创新点

第二章实验材料与方法

2.1实验材料

2.2样品采集

2.3样品处理

2.3.1苏州河沉积物样品的处理

2.3.2苏州河水样的处理

2.3.3污水处理厂样品的处理

2.4样品分析

2.5质量控制与质量保证

2.5.1减少实验室污染的措施

2.5.2实验室本底研究

2.5.3回收率指示物的筛选

2.5.4回收率实验

2.5.5重复性试验

2.5.6检测极限(LOD)与定量极限(LOQ)

第三章苏州河中合成麝香的分布

3.1引言

3.2苏州河中合成麝香的含量

3.2.1水相

3.2.2沉积物

3.3苏州河中合成麝香的季节性特征

3.4苏州河两相中合成麝香的分布关系

3.4.1分配系数

3.4.2 HHCB和AHTN的相互关系

3.4.3 HHCB/AHTN

3.5苏州河水体生活污染程度的初步评估

3.6本章小节

第四章污水处理厂中合成麝香的分布

4.1引言

4.2污水中麝香的浓度和分布特征

4.3麝香的去除效率

4.4 HHCB和AHTN的相关性

4.5人均贡献和环境负荷

4.6本章小节

第五章结论与展望

5.1结论

5.2展望

参考文献

作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文

作者在攻读硕士学位期间所作的项目

致谢