铁基吸附剂同时脱除模拟煤气中单质汞和硫化氢的研究

摘要

煤气化是清洁高效利用煤炭的主要途径,也是应用最为广泛的洁净煤技术。但在粗煤气中存在的H2S和Hg等污染物,在煤气的后续利用中对设备、催化剂以及生态环境和人体的健康仍然存在很大的危害,脱除煤气中的H2S和Hg等有害污染物势在必行,性能优良的脱硫、脱汞用吸附剂的研制已成为目前关注的热点。常用的铁基吸附剂硫容大且在一定条件下可生成单质硫,脱硫后的铁基吸附剂类似硫改性的脱汞用吸附剂,新鲜的铁基吸附剂也具有潜在的同时脱除煤气中Hg和H2S的能力。
　　本论文选用新鲜和硫化后的TG-A和TG-B两种铁基吸附剂进行了模拟煤气中同时或单独脱除Hg和H2S实验的研究,结合XRD,XPS,BET等表征结果,得到以下主要结论:
　　1)在N2气氛中,硫化反应后的铁基吸附剂TG-A-H2S和TG-B-H2S的脱汞效率均远远高于新鲜吸附剂TG-A和TG-B。两种吸附剂的最佳脱汞温度不同,分别为TG-A-H2S的100-120℃和TG-B-H2S的120-160℃。
　　2)TG-A-H2S铁基吸附剂的脱汞效率高于TG-B-H2S,主要由于TG-A吸附剂在硫化过程中生成了比TGB吸附剂多的单质硫,而单质硫可与单质汞发生反应,生成稳定的硫化汞,单质硫对脱汞起着重要的作用。
　　3)在模拟煤气气氛中,TG-A铁基吸附剂最佳脱汞温度为100-140℃在140℃时,最高脱汞率为85％,最高脱硫率趋于100％,汞和硫的穿透时间都在10个小时以上,TG-A铁基吸附剂可做为煤气中同时脱除汞和硫的吸附剂。TG-B的最佳脱汞温度为60-120℃,但其脱汞和脱硫效率均明显低于TG-A。
　　4)TG-A铁基吸附剂脱汞、脱硫化氢的能力大于TG-B的原因主要是由于TG-A铁基吸附剂含相对较多的Fe203。脱硫过程中,活性组分氧化铁和硫化氢发生反应生成硫化铁或硫化亚铁和单质硫,生成的单质硫和汞发生反应,生成了稳定的硫化汞而将汞脱除。
　　5)煤气中的CO和H2等气氛几乎不影响TG-A和TG-B吸附剂及其硫化后的产物TG-A-H2S和TG-B-H2S对汞的脱除效率,而H2S对汞的脱除起着非常重要的促进作用,可以显著提高汞的脱除率。

目录

摘要

ABSTRACT

第一章 文献综述与课题选择

1.1 课题背景

1.2 汞污染的危害、来源及控制政策

1.2.1 汞的物化性质

1.2.2 环境中汞污染的来源及其危害

1.2.3 汞污染的控制政策

1.3 燃煤烟气中汞的释放量、形态分布及其脱除技术

1.3.1 燃煤烟气中汞的释放量及形态分布

1.3.2 燃煤烟气中汞排放控制技术

1.4 煤热解、气化过程中汞的释放量、形态分布及其脱除技术

1.4.1 煤热解、气化过程中汞的释放量及形态分布

1.4.2 煤热解、气化过程中汞的脱除技术

1.5 H_2S的危害及脱除控制技术

1.5.1 H_2S的危害

1.5.2 H_2S的脱除控制技术

1.6 课题的选择及研究内容

第二章 实验部分

2.1 实验药品和仪器

2.1.1 实验药品

2.1.2 分析测试仪器

2.2 吸附剂的性能

2.3 活性评价方法

2.4 实验条件及计算方法

2.5 测汞仪测量可靠性检测

第三章 脱硫后铁基吸附剂的脱汞性能

3.1 铁基吸附剂脱硫前、后的脱汞效率比较

3.2 温度对脱硫后铁基吸附剂脱汞效率的影响

3.3 气氛对脱硫后铁基吸附剂脱汞效率的影响

3.4 本章小结

第四章 铁基吸附剂同时脱除汞和硫

4.1 铁基吸附剂同时脱除汞和硫的效率

4.2 温度对铁基吸附剂脱汞效率的影响及比较

4.3 温度对铁基吸附剂同时脱除汞和硫效率的影响

4.4 气氛对铁基吸附剂脱汞效率的影响

4.5 H_2S浓度对铁基吸附剂脱汞效率的影响

4.6 本章小结

第五章 相关的机理分析

5.1 两种脱硫后铁基吸附剂脱汞效率的比较

5.2 两种铁基吸附剂同时脱除汞和硫效率的比较

5.3 本章小结

第六章 结论与展望

6.1 总结

6.2 创新点

6.3 建议

参考文献

致谢

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