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荧光碳点的化学发光及其在环境和食品分析中的应用

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1绪论

1.1流动注射化学发光概述

1.2碳点的基本特性及其制备方法

1.3碳点的化学发光及其应用

1.4本文的研究意义及内容

2 KMnO4-CDs发光体系测定还原性离子S2–和I-

2.1 引言

2.2实验部分

2.3结果与讨论

2.4 本章小结

3β-萘酚增敏luminol-KMnO4-CDs化学发光体系的研究

3.1 引言

3.2实验部分

3.3 结果与讨论

3.4本章小结

4 没食子酸抑制luminol-K3Fe(CN)6-CDs化学发光体系的研究

4.1引言

4.2实验部分

4.3结果与讨论

4.4本章小结

5结论

致谢

参考文献

攻读学位期间发表的论文

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摘要

近年来,碳点作为一种新型的荧光碳纳米材料,已经引起了社会的广泛关注。相比于传统的重金属量子点,碳点具有低毒、对环境友好及易于合成等特点。由于这些优良的特性,它已经被广泛应用于生物成像、催化、传感等方面。化学发光具有选择性高、设备简单、线性范围宽及背景干扰少等特点,所以碳点参与的化学发光体系(鲁米诺体系、氧化剂体系及微弱发光体系)陆续被报道,并进一步拓展了应用范围。本论文中,以葡萄糖为碳源合成了荧光碳点,利用一步超声法制备了水溶性的CDs,并利用紫外和荧光光谱对其进行了表征。结合流动注射化学发光技术将其应用于三种发光体系中,结果如下:
  1.酸性的KMnO4直接氧化CDs产生化学发光,S2–和I–对该体系有增敏作用。在最佳条件下,增加的化学发光强度与这两种离子的浓度在一定范围内成正比。该方法测定S2–的线性范围为1.0×10–6 mol/L–1.0×10–4 mol/L,检测限可达2.0×10–7 mol/L,其相对标准偏差为1.7%;I–的线性范围为3.0×10–6 mol/L–1.0×10–4 mol/L,检测限可达3.5×10–7 mol/L,其相对标准偏差为2.1%。此方法可用于检测环境水样中S2–的含量和海苔中I–的含量,回收率分别为95.0–102.5%和95.5–99.5%。
  2.在碱性介质中,KMnO4与luminol反应会产生相对较低的化学发光,水溶性的CDs对该体系有增敏作用,加入2-萘酚,化学发光强度再次提高,由此建立了KMnO4-luminol-CDs化学发光新体系。用此方法来检测环境水样中的β-萘酚,回收率在91.5–106.4%之间,并对其进行了机理探讨。该方法简单、选择性好,不需要繁琐的样品预处理。
  3. CDs不仅能够作为发光体,还可以展现出优秀的化学催化活性,在luminol-K3Fe(CN)6化学发光反应中,碳点被用作催化剂来提高该体系的选择性和灵敏性,在此基础上,加入没食子酸,发现 luminol-K3Fe(CN)6-CDs体系的发光强度受到强烈的抑制,且减少的发光强度与没食子酸的浓度呈线性关系。因此,建立了基于碳点增强的化学发光法,结合流动注射技术,分析检测了食品中没食子酸的含量。该方法的检出限为1.5×10–8 mol/L。通过紫外和化学发光光谱,对增敏和抑制的机理分别进行了探讨。

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