增溶性空间位阻基团对铱配合物光电性能的影响研究

摘要

磷光有机二极管由于能打破三线态-单线态的能量效率瓶颈，获得更高的器件效率，近年来得到了飞速发展。在这些磷光材料中，基于金属铱的配合物具有高的发光量子效率、光色可调性和相对较短的辐射发光寿命，越来越受到本领域研究人员的广泛关注。初期的小分子PhOLED普遍采用蒸镀法制备，而将树枝状铱配合物采用溶液法制备结构相对简单的高性能PhOLED标志着PhOLED的制备迈出了标志性的一步；另一个标志性的进步是喷墨打印方法的提出，此法相对溶液旋涂法对材料的消耗更小，且制备方法进一步简化，适于大规模工业生产。因此研究如何通过增溶基团的引入增加Ir配合物的溶解性同时保持其光电性能以利于溶液法或喷墨打印制备PhOLED成为当前的研究热点。本文中将苯烷氧基作为增溶位阻基团引入铱配合物的配体单元上，通过链长及共轭度的调节研究Ir配合物光电性能和结构的关系，并采用溶液法或喷墨打印法制备相应的PhOLED器件。具体研究内容如下：
　　（1）设计合成了三个以1-N-三甲基苯-2-苯基咪唑为主配体的铱配合物衍生物。经过热稳定性、电学性质以及光学性质的研究，和OLED器件性能的对比，探索了结构与性能之间的关系。通过理论计算发现，三个产物的三线态电子云分布相似，表明引入的苯烷氧基未能参与该系列配合物的发光行为。较好的HOMO和LUMO电子云分离，减小了电子排斥，这导致跃迁偶极矩增大，发光效率相应降低。此项研究为接下来的材料设计提供了宝贵的经验。
　　（2）设计合成了一系列基于FIrpic和Ir(dfppy)3的铱配合物衍生物。在光物理性能的研究中发现，三甲基苯上引入烷氧基，减弱了配合物分子间浓度猝灭，增强了PLQY，同时提高了铱配合物的热稳定性能、薄膜的规整性和瞬态发光寿命，但保持了Ir配合物的发光峰位。作为对比，共轭度更大的苯烷氧基也被引入，同样得到以上增强效果，但光谱会随着共轭面的增大而红移。以上苯烷氧基的引入使得PhOLED表现出更高的器件效率。
　　（3）设计合成了两类适合用于制备无主体喷墨打印PhOLED的发光材料，树枝状铱配合物和树枝状铱配合物聚合物。在对树枝状铱配合物与其聚合物的光物理性能、热稳定性能、电化学性能和OLED器件性能的比较中，发现树枝状铱配合物拥有更高的PLQY和器件效率，而聚合物拥有更好的打印粘度和成膜性能，其余各项性能几乎相同。两类材料均被制成了图案化PhOLED并成功点亮。

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专用术语注释表

第一章 绪论

1.1引言

1.2溶液法制备PhOLED的优势及研究进展

1.3可用于喷墨打印OLED的树枝状磷光铱配合物的聚合物

1.4论文选题依据及主要研究内容

第二章 增溶性位阻基团对苯基咪唑类铱配合物性能的影响研究

2.1引言

2.2设计思路

2.3实验部分

2.4结果与讨论

2.5本章小结

第三章 增溶性位阻基团对苯基吡啶类铱配合物光电性能的影响研究

3.1引言

3.2设计思路

3.3实验部分

3.4结果与讨论

3.5本章小结

第四章 增溶性位阻基团对苯基吡啶类铱配合物及其聚合物光电性能的影响研究

4.1引言

4.2设计思路

4.3实验部分

4.4结果与讨论

4.5本章小结

第五章 总结与展望

参考文献

附录1各章目标化合物的表征谱图以及电致发光谱

附录2 攻读硕士学位期间撰写的论文

附录3 攻读硕士学位期间申请的专利

附录4 攻读硕士学位期间参加的科研项目

致谢